概括：
氢气作为高效清洁的二次能源受到广泛关注，甲烷水蒸气重整反应是传统甲烷催化重整制氢的关键，镍基催化剂对甲烷水蒸气重整反应具有优异的催化性能，但易发生积碳，导致催化剂失活。本文研究了镍基催化剂的组成、制备及反应条件对甲烷水蒸气重整反应的影响。在常压固定床反应器中考察了负载型Ni基系列催化剂的煅烧温度、镍含量、反应温度及气体组成对甲烷水蒸气重整工艺的影响；在选定合适的工艺条件基础上考察了通过共浸渍引入的添加剂MgO和CaO对Ni/γ-Al2O3催化剂催化反应性能的影响，并通过TPR、XRD及热分析技术对催化剂进行表征；探讨了催化剂的积碳机理。基于以上研究工作，优化了Ni/γ-Al2O3催化剂CH4-O2-H2O反应体系的工艺条件。 结果表明：在反应温度700 oC、压力0.1 MPa、n（H2O）：n（CH4）：n（N2）为2.86：1：3.28、气相空速为1800 h-1条件下，500 oC煅烧4 h的9%Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的碳含量，表现出较好的催化活性，获得了94.3%的CH4转化率、64.9%的CO选择性和72.12%的H2收率；Ni/Al2O3、Ni-CaO/Al2O3、Ni-MgO/Al2O3催化剂的XRD和TPR表征结果表明，添加CaO提高了催化剂中NiO的活性组分，且还原性和分散性较好； n(H2O):n(CH4):n(N2)为2.86/1/3.28，气相空速为1800 h-1，反应温度为700 oC时，催化剂Ni-CaO/Al2O3表现出良好的催化性能，初始甲烷转化率可达96.95%，CO选择性可达68.93%，H2产率可达73.58%。同时利用热分析技术考察了积碳情况，结果表明反应10 h后Ni-CaO/Al2O3催化剂上未出现导致催化剂失活的积碳物种。在CH4-O2-H2O反应体系中引入O2可获得较好的催化效果。 最佳反应条件为：反应温度700 oC、压力0.1 MPa、CH4空速1800 h-1、还原温度550 oC、H2O/CH4=4、O2入口流量7 ml/min，在此条件下CH4转化率为98.47%，CO选择性为42.26%，H2收率为93.75%。
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