镍基光催化产氢助催化剂（英文）

【作者】沈荣臣；谢俊；项全军陈小波；姜继洲李欣;

【】沈;谢军;项;陈;江;李鑫;华南理工大学和国家重点实验室;国家薄膜技术与应用重点实验室;-市;的和，武汉的；

【通讯作者】项全军; 陈小波；李欣;

【单位】华南农业大学林学与园林学院；农业部能源植物资源与利用重点实验室；广东省高校生物质能源重点实验室；广东工业大学电子薄膜与集成器件国家重点实验室中国电子科技大学；美国密苏里大学堪萨斯城分校化学系；武汉工程大学环境生态与生物工程学院；

【摘要】近年来,化石能源的不断使用导致能源短缺和环境污染问题日益突出,因此人们一直致力于开发新的清洁可再生的替代能源,其中氢能被认为是其中之一。因其燃烧热值高、燃烧产物无污染等特点，成为最具有发展潜力的清洁能源之一。自1972年东京大学本田教授首次发现TiO2单晶电极光催化分解水可产生氢气以来，随着科学技术的进步，氢气的利用越来越广泛，目前已成为最有发展潜力的清洁能源之一。非均相光催化制氢被认为是实现可持续制氢最有前景的方法之一。然而由于光催化剂存在活性中心缺乏、表面反应速率慢、光生载流子复合速度快等共同制约因素，由于催化剂的化学性质和热力学势垒较高，如何提高光催化制氢反应中催化剂的量子效率和稳定性仍是一个巨大的挑战。将电催化剂（作为助催化剂）负载到不同的半导体表面后，表现出较高的光催化水分解制氢活性和稳定性。一般来说，采用贵金属（如铂、金、银等）作为助催化剂可以有效提升半导体光催化产氢性能，但贵金属成本高、储量稀少，大大限制了其广泛应用。在非贵金属中，镍基助催化剂由于成本低、活性高、稳定性好等特点，展现出良好的应用前景。本文主要综述了镍基助催化剂在光催化制氢反应中的应用。首先，介绍了光催化动力学综述了镍基助催化剂的研究进展，并从光捕获、光生载流子分离、半导体本体和界面电荷传输、助催化剂捕获载流子以及表面电催化反应等过程进行了详细分析。研究发现，协同考虑和优化上述过程是开发高效产氢光催化剂的关键。

同时，通过不同方法对催化剂进行改性、负载合适的镍基助催化剂进行光催化剂的集成设计是一种具有良好应用前景的策略。然后，本文介绍了镍基电催化剂在催化氢能应用的基本原理分析了生产反应，从成分工程、纳米结构工程、界面工程、表面工程和杂化工程等方面系统地综述了电催化剂的设计策略；并分析了镍基助催化剂的作用，包括：增加氢析氢活性中心，降低活化能，提高光催化效率，促进电荷分离与转移，降低电化学析氢过电位，增强催化析氢动力学。同时对镍基助催化剂的活性位进行了原位表征并对该反应途径相关的文献进行了简要总结。通过以上分析得出以下结论：为了设计高效的光催化产氢催化剂体系，需要综合考虑和优化镍基助催化剂表面的电催化产氢性能、电荷分离/转移光捕获半导体中电荷的分离性能及其界面电荷分离性能。本文重点讨论和比较了四种基于提高光捕获效率的改性策略（包括设计分级光催化剂、利用表面敏化和开发宽光谱光催化剂） )、增强电荷分离（包括设计纳米结构、构筑肖特基结、构建II/pn异质结和建立直接Z型异质结）、增强半导体与助催化剂的界面相互作用、提高助催化剂的电催化活性（包括(2) 增加活性位点数量，增强单个活性位点的本征活性，实现高分散/阈值效应)。这为设计高活性、稳定的镍基产氢光催化剂提供了一种新的设计思路。

最后对镍基产氢助催化剂的发展前景进行了展望，一方面应进一步开发新型镍基产氢助催化剂和半导体异质结，通过调节和优化半导体/纳米氧化铝基体材料，达到最优光催化效率；助催化剂界面结构和助催化剂的电导率。同时，应通过简单、可扩展的方法制备更多金属、多功能、超薄二维镍基纳米片、核壳和受限纳米结构以及单原子一方面，利用XAS研究、EPR测试、拉曼光谱等多种原位表征技术，精确分析光催化产氢活性中心的性质，用于高效光催化产氢催化剂的开发。镍基催化剂，深入分析不同异质结和助催化剂中的载流子转移/分离动力学。同时利用DFT精确计算反应势垒、氢吸附能及水分子吸附/解离特性等相关信息，从而全面理解载流子动力学和反应途径，明确电催化反应机理。希望在不久的将来，基于镍基析氢活性中心的详细结构与性能关系，开发出高效的镍基析氢活性中心并能精确设计和构造，为光催化高效制氢提供高效的催化技术，最终开发新的清洁可再生替代能源。

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【关键词】异质光催化剂；镍基助催化剂；光催化制氢；太阳能燃料；异质结；

【关键词】；镍基； H2 ；太阳能燃料；；

【基金】国家自然科学基金（武汉大学）；国家自然科学基金（武汉大学）（2015-KF-7）~~