树脂捕捉器 周光敏Nature Catalysis，CO2还原Nature Catalysis丨顶刊日报20231021
1.：机器学习辅助设计二元描述符以解释电子和结构对硫还原动力学的影响
多硫化锂的催化转化是抑制锂电池穿梭效应的有效方法。然而，该催化体系的机理尚不清楚，这阻碍了正极催化剂的合理设计。在这里，清华大学的周广民利用机器学习来辅助设计二元描述符，以解读硫还原动力学的电子和结构效应。
关键点：
1) 我们提出了一种机器学习辅助设计的锂硫电池性能二元描述符，该描述符由能带匹配指数和晶格失配指数组成，可捕捉阴极材料的电子和结构贡献。在镍基催化剂中，NiSe2 表现出中等能带匹配指数和最小晶格失配指数，并且预测并随后验证了其可改善硫还原动力学和循环稳定性，即使在 15.0 mg cm−2 的高硫负载下也是如此。
2) 在高硫负载和稀薄电解质操作下，含有 NiSe2 的软包电池的质量比能量为 402 Wh kg−1。这项工作从电子和结构方面对催化活性的基本理解为设计 Li-S 电池催化剂提供了新的视角。
Han 等人——关于 . 2023
DOI:10.1038/-023-01041-z
2. 高压气态和液态 CO2 电化学生产醋酸盐
将二氧化碳 (CO2RR) 电还原为高价值化学品对环境和能源具有重要意义，而挑战之一是直接高效地生产醋酸盐。香港大学的戴教授介绍了一种 Cu(OH)2 衍生的 Cu/CuOx 催化剂，该催化剂在添加硼酸盐添加剂的 KOH 电解质中将 CO2RR 转化为醋酸盐的法拉第效率达到 87%。
关键点：
1) 动态电解形态分析表明，溶解的 CO2(aq) 和质子供体 HCO3− 的高浓度和低浓度分别是醋酸盐形成的关键。原位拉曼光谱表明，在高压下，氧结合中间体 *OC•O* 在 Cu(I) 上作为醋酸盐前体形成。
2) 通过熔化 CO2(s) 将 CO2(l) 引入 CO2(g) 与电解质之间的界面，进一步提高了 [CO2(aq)]，并将醋酸盐的电流密度提高到 86 mA cm–2，对应的法拉第效率为 71%。阴极表面的 Cu2+ 交联海藻酸盐涂层大大提高了 Cu/CuOx 催化剂的耐久性，对应的醋酸钾产量为 30 mg h–1 cm–2。
Li 等人。来自高和 CO2。2023
DOI:10.1038/-023-01046-8
3. ：工作稳定性超过2000小时的倒置钙钛矿太阳能电池
钙钛矿太阳能电池中钙钛矿/电荷提取层异质结的高质量缺陷钝化对于太阳能装置的运行至关重要。武汉大学的王教授在此报告了一种“物理”钝化方法，通过在钙钛矿/电荷提取层异质结上沉积生长的氧化铝（负固定电荷）或氧化硅（正固定电荷）中间层来产生固定电荷。
关键点：
1）作者通过实验和模拟的方法发现，固定电荷钝化（FCP）改变了异质结附近的载流子浓度分布，从而减少了界面复合和光电压损失，同时氧化铝的强酸性保护钙钛矿在高温下不被氧化镍去质子化。
2）优化后的FCP器件效率为22.5%，光电压比对照器件提高60mV，在85℃1个太阳光照条件下，封装好的FCP器件工作在最大功率点，老化2000h后几乎没有效率损失。
Yang 等人。使用固定的太阳能电池在 85°C 下可运行超过 2,000 小时。2023
DOI:10.1038/-023-01377-7
4. ：有节奏地脉动的板簧 DNA 折纸纳米发动机驱动被动跟随者
分子工程旨在创建功能实体，用于自下而上设计能够执行复杂任务的纳米组件的模块化使用，而这个系统需要纳米马达。最近，波恩大学的 Petr Šulc 和密歇根大学安阿伯分校的 Nils G. 报道了一种有节奏脉冲的板簧 DNA 折纸纳米发动机，可驱动被动跟随器。
关键点：
1）大多数人造分子马达以布朗运动为驱动力，产生的力无方向性，不足以有效传递至被动次级元件，因此尚未实现高效的化学燃料驱动的纳米级驱动器。
2) 作者展示了一种 DNA 纳米机器（70 纳米 × 70 纳米 × 12 纳米），它能产生两个刚性 DNA 折纸臂的有节奏的脉动运动。此外，作者还展示了纳米机器的驱动控制和与跟随器的简单耦合，然后后者将其运动传输给跟随器，形成真正的驱动器-跟随器对。
，等人。叶子DNA。2023
DOI:10.1038/-023-01516-x
5. ：隧道耦合范德华异质层中的四极-偶极激子跃迁
强束缚激子在二维半导体范德华异质结构中主导光物质相互作用。与基本粒子不同，凝聚态物质中的准粒子（如激子）可以进行定制，以改变其相互作用并实现发射量子相。在这里，埃默里大学的 Ajit 使用 WS2/WSe2/WS2 异质三层创建了相反方向偶极激子（四极激子）的量子叠加，其中电子在 WS2 层中进行层杂化，而空穴则位于 WSe2 中。
关键点：
1）与偶极激子相比，对称四极激子仅在平面外电场中红移。在较高密度和有限电场下，四极激子的非线性斯塔克位移变为线性，表明激子-激子相互作用导致向偶极激子的转变，而在消失电场下交换相互作用的减少表明偶极激子之间存在反铁电关联。
2)我们的研究结果确立了范德华异质三层作为设计光物质相互作用和探索自发有序激子相之间量子相变的场可调平台。
李等– 在 – 范德华力中。 2023
DOI：10.1038/-023-01667-1
6. 基于形状记忆聚合物的4D光纤
基于形状记忆材料的自适应物体有望对包括光学和光子学在内的众多技术领域产生重大影响。在这项研究中，勃艮第大学的 Clément 等人展示了通过热拉伸增材制造预制件来制造形状记忆光纤。
关键点：
1) 首先，研究人员展示了如何使用标准的市售热塑性塑料来生产具有形状记忆能力的长而连续的结构微丝。评估了这种细长物体的形状恢复和可编程性。
2）接下来，研究人员为光导多组分光纤架构铺平了道路，这种架构可以从临时配置切换回用户定义的编程形状。特别是，研究人员发现，制造的光纤的独特设计可以在完成多个温度触发的弯曲/矫直循环后保持高效的光传输。这种光纤还可以编程成更复杂的形状，包括线圈或接近 180° 的曲率，以绕过障碍物传输激光。
3）最后，在光纤倏逝波光谱实验中使用形状记忆裸芯光纤优化了传感方案的性能。研究人员强烈期望这种具有光传导能力的可驱动光纤将在光子学、电子学或机器人领域带来前所未有的智能设备令人兴奋的进展。
, C., , M., Désévédavy, F. 等。4D 基于形状。Nat 14, 6561 (2023)。
DOI: 10.1038/-023-42355-7
7. 可拉伸压电生物晶体薄膜
可拉伸性是可穿戴设备在与软组织或器官接触时匹配不同应变的必要特性。虽然压电在触觉传感器、人造皮肤或纳米发电机等应用中具有广阔的潜力，但由于结晶相固有的刚性和硬度，实现与组织相当的拉伸性是一个主要障碍。在这里，我们报道了一种基于氨基酸的压电生物晶体膜，它提供与组织兼容的全范围拉伸性，而不受压电的影响。
关键点：
1）研究人员在分子-溶剂相互作用和界面张力的控制下自组装出桁架状微结构，使其具有可拉伸性。通过开放和封闭的桁架网格，这种大规模生物晶体微结构可以承受沿不同方向高达 40% 的拉伸应变，同时保持结构完整性和压电特性。
2）基于该结构研制了组织兼容、可拉伸的压电纳米发电机，可适应各种组织表面并在多维大应变下表现出稳定的功能。
在这项工作中，研究人员提出了一种有前景的解决方案，将压电性、拉伸性和生物相容性集成在一个材料系统中，这是朝着组织兼容的生物医学设备迈出的关键一步。
Li, J., , C., Zhou, H. 等人。薄膜。Nat 14, 6562 (2023)。
DOI: 10.1038/-023-42184-8
8. .：液晶/光固化树脂的光导向3D打印及机械性能的原位增强
增材制造技术因其能够生成复杂的计算机设计几何形状而对当代工业产生了重大影响。然而，3D 打印聚合物部件的应用潜力通常受到限制，主要是因为它们的机械性能较弱。为了克服这一缺点，卓、泉州师范大学的陈和福建师范大学的陈通过将 4'-戊基-4-氰基联苯与感光丙烯酸树脂相结合，配制出了一种适用于立体光刻的液晶/光固化树脂。
关键点：
1) 本研究表明立体光刻技术有助于精确调节树脂中现有的液晶形态。此外，液晶的取向控制着具有丙烯酸酯基团的单体或预聚物的取向聚合。
2）这种3D打印方法的产品表现出各向异性。值得注意的是，当使用液晶/光固化树脂时，所得3D打印物体的拉伸、弯曲和冲击性能大约是使用商用树脂制造的物体的两倍。
这种突破性的方法有望实现自主设计结构，而这在目前的增材制造技术中仍难以实现。
Sun, X., Chen, S., Qu, B. 等人。/的光-3D和原位。Nat 14, 6586 (2023)。
DOI: 10.1038/-023-42369-1
9.：与材料无关的机器学习方法可实现粉末床熔合产品的高相对密度
激光粉末床熔合 (L-PBF)，又称选择性激光熔化，是一种高精度增材制造 (AM) 方法，用于生产具有优异机械性能的金属部件，与其他增材制造方法相比，它可以使用更广泛的金属原料。最近，浦项科技大学的 Joo Lee 介绍了一种适用于各种粉末材料的方法，用于预测通过激光粉末床熔合生产相对密度大于 98% 的产品的工艺条件。
关键点：
1）研究人员利用包含粉末材料特性和工艺条件的数据集开发了一个模型，并使用函数对其输出（相对密度）进行转换以提高准确性。
2）研究人员通过附加解释深入探究了输入特征与目标值之间的关系。使用不锈钢316L和中熵合金粉末进行的实验验证了该方法的可重复性和可转移性。
这项研究为激光粉末床熔合增材制造提供了一种普遍适用的优化工艺条件的策略。
Wang, J.、Jeong, SG、Kim, ES 等 - 高床。Nat 14, 6557 (2023)。
DOI: 10.1038/-023-42319-x
10.：非侵入式电流收集器可改善超疏水电极上二氧化碳电解过程中的电流密度分布
二氧化碳的电化学还原提供了一种极具吸引力的方法，可以以潜在的碳中性方式将可再生能源储存在化学键中。然而，现有的电解器存在诸如洪水和盐积聚等固有问题，必须克服这些问题才能实现该技术的工业化。为了缓解洪水和盐积聚问题，研究人员使用了基于膨胀聚四氟乙烯 (ePTFE) 气体扩散层 (GDL) 或添加了 PTFE 的碳基 GDL 的超疏水电极。虽然 PTFE 主链具有很强的抗洪水能力，但 PTFE 的非导电性质意味着，如果没有额外的电流收集，催化剂层本身将产生电子分散，这会影响系统的效率和稳定性。
代尔夫特理工大学使用红外热成像技术展示了最先进的流动电池 CO2RR 电解器中带有薄催化剂层的 ePTFE 电极中电流分布的潜在问题。
关键点：
1) 使用 ePTFE 和碳基电极中气液界面的一维反应扩散模型，我们展示了 GDE 结构和操作稳定性如何影响催化剂层中 CO2 的局部可用性和 C2+ 产物的选择性。然后，我们分析了 ePTFE 电极中的电流分布，并检查了沉积在膨胀 PTFE 层上的薄催化剂层的降解情况。
2）红外热像显示50nm催化层电流密度分布较差，其中活性区域内的电流负荷较平均值高出约5倍。
3）最后，研究人员展示了一种非侵入式电流收集器（NICC）作为替代催化剂层设计，以改善ePTFE电极中的电流收集和分配，同时保持C2+产品选择性。
van , HP., Li, M., Irtem, E. 等。非-CO2 对超-的影响。Nat 14, 6579 (2023)。
DOI: 10.1038/-023-42348-6
11. Angew：基于Cu2+氧化还原载体的高能水/有机混合电池
锂|硫（Li||S）电池由于S正极理论容量高、成本低、锂金属负极氧化还原电位低（-3.04 V vs. 标准氢电极），被认为是最有前途的下一代电池之一。然而，S还原反应将S转化为Li2S导致放电电压和容量受限，大大阻碍了Li||S电池的能量密度。近日，南开大学牛志强教授通过电解液解耦策略，设计出一种高能量的Li|S混合电池。
关键点：
1)在阴极中，在Cu2+基水溶液中，在S电极上发生从S到Cu2S的四电子转移固-固转化反应。
2）该储能机制有助于提高S电极的电化学性能，包括高的放电电位和容量、优异的倍率性能和稳定的循环行为。
3）组装的Li||S混合电池具有3.4V的高放电电压和2.3Ah g-1的令人满意的容量，具有令人难以置信的能量密度。这项工作为高能Li||S电池的构建提供了机会。
Bi 等，高/Cu2+氧化还原，Angew. Chem. Int. Ed. 2023，
DOI: 10.1002/anie。
12. Angew: 部分还原的金/氧化锌阵列中的双金属金/锌位点用于选择性二氧化碳转化为合成气
电催化二氧化碳转化为合成气（CO 和 H2 的混合气体）是一种很有前途的方法，可以抑制过量的 CO2 排放和温室气体效应。最近，广州大学的刘兆庆、丁教授提出了一种高效耐用的双金属 AuZn@ZnO（AuZn/ZnO）催化剂，用于 CO 和 H2O 的电催化还原，与可逆氢电极 (RHE) 相比，在 -0.9 V 时，CO 的法拉第效率 (FE) 为 66.4%，H2 的法拉第效率为 26.5%，CO2 合成气的法拉第效率为 3 小时。
关键点：
1) CO/H2 比率在较窄电位窗口 (-0.7 V 至 -1.1 V vs. RHE) 内显示出从 0.25 到 2.50 的较宽范围。
2）原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱结合密度泛函理论计算揭示了Au和Zn位点之间的双金属协同效应降低了CO2分子的活化能垒并促进了电子转移，进一步凸显了利用Au和Zn位点共存控制CO/H2比以实现高效合成气生产的潜力。
Rui Zhao 等人，金/锌地点在金/氧化锌中将二氧化碳转化为金/锌，Angew. Chem. Int. Ed. 2023，
DOI: 10.1002/anie。
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