Angew. 大连化物所首次将新型镍基单原子催化剂应用于生物质转化反应并取得重要进展

来源 | 大连化学物理研究所编辑 | 化学添加剂

介绍

近日，中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心王爱勤、张涛教授团队在长期单原子催化剂与生物质转化研究的基础上，首次将高金属负载镍-氮-碳（Ni-NC）单原子催化剂应用于生物质转化反应并取得重要进展。相关工作以通讯形式发表在 Int. Ed.上，并被选为热点论文。

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生物质是一种可再生的碳资源，将其转化为多元醇、芳烃、烷烃等高附加值化学品具有重要意义。镍基催化剂在生物质加氢、加氢裂化和加氢脱氧反应中表现出较高的催化活性。

但在生物质转化反应介质中（强酸、高温、水热）大多数镍基催化剂无法稳定存在，这主要是因为低价镍基催化活性物种在酸性溶液中容易发生溶解、流失、聚集和生长，导致催化剂失去活性。

这一缺点也成为限制镍基催化剂在生物质转化反应中应用的巨大障碍，因此亟需开发一种新型耐酸、稳定的镍基催化剂用于生物质加氢领域。

研究团队制备了镍负载量高达7.5 wt%的Ni-NC单原子催化剂，并将其应用于纤维素转化生产多元醇的反应中。与活性炭负载镍纳米粒子催化剂（Ni/AC）相比，Ni-NC单原子催化剂在高温、高压、强酸、高温水热等苛刻条件下表现出良好的耐久性，催化剂可循环使用7次以上，活性无明显降低，单原子聚集生长现象不明显。

通过深入表征，科研人员成功分析出Ni-NC单原子催化剂的活性中心为单个镍原子与四个吡啶氮配位形成扭曲的准平面Ni-N4基团，而第五个吡啶氮在纵向上弱吸附在镍中心上形成Ni-N5结构，氢分子可在此活性中心上得到有效活化。该进展对于将生物质转化为化妆品（多元醇）、聚酯纤维（二醇/二酸/PX）、航空煤油（芳烃）等高附加值化学品具有重要的参考意义。

上述研究工作得到了国家自然科学基金、科技部、中国科学院战略性先导科技专项和教育部能源材料化学协同创新中心的资助。

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