三维电极耦合铁碳微电解处理高浓度难降解有机废水

【摘要】：三维电极-铁碳微电解耦合法是一种新型的清洁化高级电化学氧化方法，本项目采用三维电极-铁碳微电解耦合法对某实际高浓度难降解废水进行实验研究。论文通过单因素实验，分析电极板材料、填料电极材料、反应时间、极板间距、外加电压、初始pH等影响因素对处理效果的影响，得到三维电极-铁碳微电解耦合法实验装置各影响因素的优化条件范围；通过正交实验，对单因素实验得到的优化条件做进一步深入研究。通过对比对COD、NH3-N、B/C及难降解有机物2,3-二氯吡啶（特征污染物）的处理效果，得出最佳实验条件：阳极不锈钢板、阴极石墨板、铁碳烧结球填料，反应时间2.5h，极板间距D=6cm，外加电压为10V，初始pH=5；通过对比单一电解、单一微电解、三维电极耦合铁碳微电解的处理效果，三维电极耦合铁碳微电解较电解处理COD效果提高20%，是微电解的近2倍，对NH3-N的处理效果也明显优于另外两者，证明了耦合方法的优越性；通过对比相同反应条件下该反应器对不同浓度范围废水的处理效果，探索该方法对高浓度难降解废水作为水处理对象的适用性：原水浓度越高，去除效果越好，随着原水浓度的降低，去除率降低。

当COD>10000时去除率在80%以上；通过填料消耗产生的底部污泥的回收再反应来判断填料消耗回用的价值：虽然不如装填铁碳烧结填料球时的处理效果，但仍优于常用处理方法的效果，具有一定的利用和循环利用价值。三维电极-铁碳微电解耦合法装置的电流效率：电流密度J=196.36A/m2，法拉第电流效率η%=232.93%，时空产率=5./h·m3；动力学分析拟合了COD浓度与时间的关系，不完全属于动力学零级或一级反应，而是与反应时间呈三项式关系，相关系数R2为0.99797；推测了污染物COD和NH3-N的氧化机理；通过SEM观察对比反应前后铁碳烧结填料球的形貌，经过一段时间的重复使用，填料内部的空间结构仍然保持完好。通过XDS元素谱分析反应前后的填料，经过一段时间的反应，铁碳填料与使用前相比，增加了Ca、Al、Cu三种新的金属元素。在反应过程中测得羟基自由基·OH，·OH浓度随反应时间延长逐渐增加，约90min后达到平衡。分析了金属铜离子和金属铁离子在反应中的催化作用以及絮凝沉淀作用，充分解释了三维电极-铁碳微电解耦合法的反应过程和反应机理。实验结果表明，三维电极-铁碳微电解耦合法对高浓度难降解有机废水具有良好的处理效果。对于COD>10000的难降解有机废水COD去除率可达80%以上，对于NH3-N在100-200之间的难降解有机废水NH3-N去除率可达60%以上，反应高效、快速，且不需要额外添加试剂，具有进一步研究和应用的价值。