镍基核壳结构催化剂的制备及其在甲烷二氧化碳催化重整中的应用

该论文第一期于2019年5月11日收到。资助项目：国家重点研发计划（），国家自然科学基金（）；国家级大学生创新创业训练计划（ 2 ）；作者简介：蔡雨璐（1998），女，本科，Email: ；*联系人：赵斌然，副教授，研究生导师，研究方向：炭化学工程，Email: 。甲烷二氧化碳干重整（DRM）制合成气（CO+H 2 ）是有效利用温室气体的重要途径，对减少大气污染、保护环境具有重要意义。DRM反应具有以下优点：（1）合成气中n（H2）/n（CO）之比约为1，可直接作为费托合成的原料；（2）原料气中包括温室气体甲烷和二氧化碳，可减少大气污染、改善生态环境； (3)与甲烷蒸汽重整、甲烷部分氧化相比，具有能耗低、一氧化碳转化率高的特点；(4)反应热大，可作为能量存储和传输介质[1]。贵金属如Rh[2]、Ru[3]、Ir[4]在DRM反应中具有良好的催化活性和抗积炭性能，但贵金属资源有限且价格昂贵，不能大规模应用。

因此廉价、丰富的非贵金属催化剂，特别是具有同等催化活性的镍基催化剂得到了广泛的研究。但DRM反应为高温（700～850℃）吸热反应，高温下Ni颗粒容易移动并发生团聚，会减少催化剂的活性位点数量，最终降低催化效率[5]。此外，CH4裂解、CO歧化等副反应会产生大量的丝状碳和嵌入碳。丝状碳具有较高的脱氢活性，可以催化CH4裂解反应并加速积碳的形成速度。嵌入碳在催化剂表面的堆积和生长会使核颗粒与壳层分离，破坏核壳结构[6]。核壳结构由于其独特的物理化学性质，可以解决上述问题，其壳层的密闭空间可以限制内部金属颗粒的运动范围，避免金属颗粒的团聚和烧结。壳材料的某些性能,例如氧的移动性、金属与载体间的强相互作用等,可以减少积碳的形成,从而提高催化剂的稳定性[7]。本文介绍了镍基核壳结构的制备方法,例如自组装法、表面胶束法、电化学法、微乳液法、直接化学沉淀法等。镍基核壳结构催化剂的制备及其在DRM反应中甲烷与二氧化碳催化重整中的应用蔡雨露,田敬卓,张晓雪,石浩峰,赵斌然* (西北大学化工学院,陕西西安) 摘要：核壳结构由于其独特的物理化学性质,有望解决镍基催化剂的烧结和积碳问题。

综述了镍基核壳结构催化剂的制备方法,系统总结了不同核壳结构的镍基催化剂在甲烷和二氧化碳催化重整中的应用,评述了它们的特点及其应用前景。关键词:核壳;镍基催化剂;甲烷;二氧化碳;干重整文献编号:TE64 ；O643.3；TQ426 文献编号:A 文章号:1001鄄9219(2020)01鄄103鄄余璐、田敬卓、张晓雪、石浩峰、赵斌然(西安,中国)：由于其和,核壳具有解决镍基和的本文研究了 Ni 基核壳催化剂的制备及其在甲烷二氧化碳催化重整中的应用。Ni 基核壳催化剂的制备及其在二氧化碳催化重整中的应用 103