不只催化剂,助催化剂也要单原子化!| NSR研究论文

日期: 2024-04-25 01:11:19|浏览: 76|编号: 57039

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不只催化剂,助催化剂也要单原子化!| NSR研究论文

在Rojo反应中,单原子Sn-Zn原子对(助催化剂)促进CuO(主催化剂)的催化活性

通过将孤立的金属原子分散在载体材料上,可以获得单原子催化剂(SAC),这是一种结构单一、性能优异的新型催化剂,备受关注。 然而,到目前为止,几乎所有被“单原子化”的原子都是催化活性原子,而同样重要的助催化剂往往以纳米粒子的形式出现,很少被单原子化。

如果我们也能将助催化剂制备成单原子形式,是否可以提高主催化剂和助催化剂之间的协同作用,降低催化体系的结构复杂性,从而进一步提高催化性能,并在理论上更好地理解助催化剂的作用? 机制?

近日,来自北京有色金属研究院、有研粉体新材料股份有限公司、中科院有色金属研究所的石琪博士、季永军副研究员、王立根教授、王利民教授、苏发兵研究员等合作研究团队中国科学院过程工程所开展的研究项目在《国家科学评论》(NSR)上发表文章,报道了一种含有Sn-Zn原子对作为促进剂的催化体系(Zn1-Sn1/CuO),并阐明了Sn- Zn原子对(促进剂)促进CuO(主催化剂))催化活性的机制。

研究人员首先采用简单的水热合成方法将单原子添加剂Sn掺杂在CuO表面,然后采用常规浸渍方法锚定另一种单原子添加剂Zn,制备了Zn1-Sn1/CuO催化体系。

Sn1/CuO (A) 和 0.1Zn1-Sn1/CuO (B) 的 AC HAADF-STEM 图像。 红圈中的亮点是单原子位点。

X射线光电子能谱、密度泛函理论(DFT)计算等综合表明单原子Sn掺杂有利于表面Cu空位的形成; Sn和Zn原子倾向于形成Sn-Zn原子对; 而单原子 Sn 和 Zn 原子往往形成 Sn-Zn 原子对。 添加剂之间的协同作用可以改变主催化剂CuO的电子结构,有效提高Cu原子的电子密度,从而促进反应气体的解离吸附和催化活性相的形成。

接下来,研究人员将这种结构新颖的催化剂应用于Rocho反应中,用于合成重要的有机硅工业单体。 与传统催化剂(纳米粒子形式的助剂)相比,新型催化剂具有更好的催化性能。

该工作揭示了工业催化剂中促进剂之间的协同机制,为新型高效催化剂体系的设计提供了新思路。 北京理工大学陈文兴博士、湖南大学马建民教授、广东以色列理工学院钟子一教授、清华大学李亚东教授为本研究提供了协助。

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