木质素碳基钼镍催化剂的制备及其电解水析氢性能研究

日期: 2024-05-03 16:07:58|浏览: 87|编号: 64004

友情提醒:信息内容由网友发布,请自鉴内容实用性。

木质素碳基钼镍催化剂的制备及其电解水析氢性能研究

概括:

氢能是一种绿色无污染的新能源,对于实现碳达峰和碳中和目标具有重要意义。 建设清洁、绿色、低成本的制氢体系是氢能发展的关键。 水电解被认为是一种具有广阔应用前景的制氢方法,而设计高效、廉价的析氢反应(HER)催化剂是水电解析氢工业化发展的重要因素。 近年来,过渡金属化合物因其独特的电子结构和丰富的资源而受到广泛关注,有望成为传统贵金属催化剂的替代品。 在这些过渡金属化合物中,MoNi基化合物因其独特的结构和优异的催化性能而备受关注。 通过控制Mo Ni催化剂的形貌可以获得优异的催化活性,但其稳定性是亟待解决的问题。 因此,本文采用改性木质素配位分散MoNi双金属来制备催化剂。 催化剂的形貌和结构受配位环境pH控制,研究了不同活性组分、杂原子的引入和碳层保护对HER催化性能的影响。 。 主要研究内容如下:(1)采用水热还原法构建催化剂策略,对酶解木质素进行羧化修饰,提高木质素分子对Mo Ni双金属的配位络合能力。 通过酶解木质素分子结构中的酚羟基、羧基等官能团,使钼镍双金属均匀分散、配位,制备出高效稳定的Mo Ni_4-Ni O/C催化剂。 研究了pH、焙烧温度、时间和金属配比对催化剂结构、形貌以及HER性能的影响。

结果表明,在pH为7、焙烧温度为500℃、焙烧时间为2 h时,所得Mo Ni_4-Ni O/C催化剂在电流密度为10 m A cm~( -2)仅为48m V,在100 m A cm~(-2)电流密度下,过电势在100h内保持稳定。 在pH控制下,得到比表面积为66.1 m~2 g~(-1)的扁球状催化剂。 表征表明催化剂各组分分散均匀。 其次,研究表明,碳层的存在可以保护金属活性成分,避免其溶解和损失,从而显着提高催化剂的稳定性。 同时,木质素配位分散Ni,协助形成Ni O组分,从而构建Mo Ni_4-Ni O结构。 这种结构降低了反应能垒,并通过在水解离阶段形成更有利的过渡态来加速步骤。 ,促进电解水中析氢的反应动力学。 (2)为了进一步提高催化剂性能,采用氮掺杂构建M-NC(M为金属相,NC为氮掺杂碳)结构策略。 采用曼尼希反应胺化接枝对木质素进行酶解,在原位N(木质素胺化改性)和外源N(NH_3预热解)的双重作用下,形成M-NC结构,实现了催化过程中电子重新分布,将原来均匀分布的弱电场转变为局部弧形强电场,有利于H*的转化和H_2的析出。 研究木质素酶解不同改性方法对催化剂HER性能的影响,优化Mo Ni_4-Ni O/NC催化剂的制备参数。 结果表明,当金属比Mo/Ni摩尔比为1:4时,以原始酶解木质素(LC)、羧化酶解木质素(C)和胺化酶解木质素(NC)为碳源,获得了催化剂析氢性能。 :-NiO/-NiO/-NiO/LC。

展开

提醒:请联系我时一定说明是从浚耀商务生活网上看到的!