内蒙古大学高瑞、张君和南开大学杜亚平—由二硫化钼单钴原子形成的杂化异质结锚定在多活性位点的氮硫共掺杂的碳纳米管高效析氢

日期: 2024-08-19 04:11:10|浏览: 119|编号: 89234

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内蒙古大学高瑞、张君和南开大学杜亚平—由二硫化钼单钴原子形成的杂化异质结锚定在多活性位点的氮硫共掺杂的碳纳米管高效析氢

设计了一种由Co单原子锚定/氮、硫共掺杂碳纳米管(CoSAs-NS-CNTs)组成的多组分三维单片电极。将超薄MoS2纳米片和超小限域CoS2纳米点(MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC)修饰于碳布(CC)表面,形成双界面混合异质结电极作为载体电子转移途径提升电催化性能。均匀分布的MoS2纳米片和CoS2纳米点与Co单原子锚定/N、S共掺杂CNTs连接,具有丰富的多活性位点和优异的导电性。下移的d带中心具有良好的热力学吸附自由能(ΔGH*),可以有效催化析氢反应(HER)。结果表明,最优MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC电极在10 mA cm-2电流密度下的过电位分别为72 mV和56 mV,在酸性和碱性溶液中的Tafel斜率分别为59.4 mV和43.2 mV 12 -1,其性能优于大多数先前报道的钼/钴硫化物基电催化剂。电极活性在5000次CV循环后略有下降,电解20 h后电流密度几乎不衰减,表现出良好的耐久性和稳定性。

图1 (a) Co-LHSs/CC、CoSAs-N-CNTs@Co/CC、CoSAs-N-CNTs@Co3O4/CC、以及MoS2/CoSA-NS-CNTs@CoS2/CC在反应各步之后的构建示意图;(b和c) Co-LHs/CC、(d和e) CoSAs-N-CNTs@Co/CC、(f和g) CoSAs-N-CNTs@Co3O4/CC、以及(h和i) MoS2/CoSA-NS-CNTs@CoS2/CC的SEM图像。

图 2 (ab) TEM、(c)、(d) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2 的 HAADF-STEM 图像、(ei) 相应的元素映射;(j) 像差校正的 HAADF-STEM 图像,显示 MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2 的 CoSAs-NS-CNTs 中 Co 单原子的形成;(k) MoS2/CoSAs-@ CoS2 的 EDX 结果;(l) XRD 光谱和 (m) (i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(ii) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(iii) CoSAs-N-CNTs@Co3O4/CC、(iv) CoSAs-N-CNTs@Co/CC 的拉曼光谱。

图 3 (i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(ii) MoS2/CoSAs-NS-CNTs/CC 和 (iii) MoS2/CC 的 (a) Mo 3d 和 (b) S 2p 的高分辨率 XPS 光谱;(i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC 和 (v) CoS2/CC 的 (c) Co 2p 和 (d) S 2p 的高分辨率 XPS 光谱; (e) (i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(ii) MoS2/CoSAs-NS-CNTs/CC (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC 和 (vi) CoSAs-NS-CNTs@Co/CC 的 N 1s 的高分辨率 XPS 光谱;(i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC 和 (vii) CoSAs-NS-CNTs@Co/CC 的高分辨率 XPS 光谱;MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(ii) MoS2/CoSAs-NS-CNTs/CC 和 (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC 的高分辨率 XPS 光谱,(f) C 1s。

图 4. (i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(ii) MoS2/CoSAs-NS-CNTs /CC、(iii) MoS2/CC、(iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(v) CoS2/CC、(vi) CoSAs-NCNTs@Co/CC、(vii) CoSAs-N-CNTs /CC、Pt /C (viii) 20% 和 (ix) 20% 在 (a) H2SO4 和 (d) 0.5 M 和 1.0 M KOH 电解液中的 LSV 曲线;(b 和 e) (a 和 d) 中测试电极的对应塔菲尔图; MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC 电极在 (c) 0.5 M H2SO4 和 (f) 1.0 M KOH 电解液中经过 5000 次 CV 循环前后的 HER 极化曲线。(c 和 f) 中的插图分别为 MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC 电极在 0.5 M H2SO4 和 1.0 M KOH 电解液中在 75 mV 和 60 mV 静态过电位下反应 20 小时后随时间变化的电流密度曲线。0.5 M H2SO4 中过电位为 72 mV (g),1.0 M KOH 中过电位为 56 mV (h) 时,在不同反应时间下计算出的 (实线) 和测量出的 (红点) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC 电极的氢含量。

图5 (a) H原子吸附在不同表面模型MoS2、MoS2/Co1-NSC、CoS2、Co1-NSC@CoS2和MoS2/Co1-NSC@CoS2上的侧视结构;(b) 各模型的自由能图及平衡电位;(c) MoS2、MoS2/Co1-NSC、MoS2/Co1-NSC@CoS2中Mo原子d轨道的分电子态密度(pDOS),CoS2、Co1-NSC@CoS2、MoS2/Co1-NSC@CoS2中Co原子以及Mo和Co原子的d带中心以彩色字体标记; (d)MoS2/Co1-NSC、Co1-NSC@CoS2和MoS2/Co1-NSC@CoS2模型中MoS2或碳层的电荷密度差异,红色和蓝色区域代表电荷的积累和消耗,等值面值为0.005 e Å-3

图6 MoS2/CoSA-NS-CNTs@CoS2/CC中降低d带中心和电荷转移的示意图。

内蒙古大学的高睿、张军和南开大学的杜等人于2021年在B:()上发表论文。原文:of /,-doped / sites for 。

高瑞

杰出研究员,博士生导师

办公室:化学楼502

邮件:

教育

2003-2007年:内蒙古大学化工学院学习,获工学学士学位

2008-2014年 中国科学院大学山西煤化学研究所 硕士、博士学位

工作经历

2014-2017:北京大学,博士后

2014年—2017年:中科合成油科技有限公司,研究助理

2017年至今:内蒙古大学化工学院研究员

研究领域

1. CO2和CH4催化转化催化剂(M1@2D)开发及反应机理研究;

2. 甘油(Pt/WOx)和丁二烯(NiCu合金、MoxC)选择性加氢催化剂及反应机理;

3.金属化合物材料的HER、OER及ORR反应性能;

4、氨合成催化剂的理论与实验研究;

5. Fe基催化体系的结构及费托反应机理。

教学

主要承担化工学院二年级《色谱分析》、三年级《结构化学》、三年级《材料结构与性质》、四年级《催化材料导论》、研究生《计算化学》课程教学

荣誉与奖项

1.内蒙古杰出青年(2021年)

2.第九批“草原英才”项目人才(2019年度)

3.自治区新世纪“321人才工程”第二层次(2019年度)

研究项目

1.国家自然科学基金面上项目,2022.01-2025.12,60万元,在研,负责人

2. 国家自然科学基金面上项目,2020.01-2023.12,40万元,在研,负责人

3.国家自然科学基金青年项目,2019.01-2021.12,27.5万,在研,负责人

4.内蒙古自治区自然科学基金,优秀青年培养基金项目,2021.01-2023.12,30万元,在研,负责人

5.内蒙古大学“骏马计划”人才项目B1岗位,300万,在研,主持

6.内蒙古高层次人才科研支撑项目,25万元,在研,主持

7. “草原人才”项目,10万元,在研,主持

代表性结果

(1) Liu,Yan Cheng,Bo Cao,Hu,Peng Jing,Rui Gau*,Du*,Jun Zhu*,Liu,/原子,-掺杂/具有位点,用于.Appl。加塔尔。 B:.2021, 298, .

(2) 程彦#,龚聚辉#,曹博,徐轩,彭静,刘,*高锐*,张军*,ACS Catal。 2021, 11, 3958−3974。

(3)霍丽丽,韩曦,张璐瑶,刘*,高锐*,贾春江*,张军*,应用。加塔尔。乙:。 2021, 294, .

(4) Lili Lin#、Yu#、Mi Peng#、Aowen Li、Siyu Yao、Tian、Xi Liu、Ang Li、Zheng Jiang、Rui Gau*、Han、Yong-wang Li、Xiao-dong Wen、Wu Zhou* 和 Ding Ma*,Ni/α-MoC 来自/水。 J. Am.化学。苏克。 2021, 143, 309-317。

(5) Chen#,Rui Gao#, Ji, Li, Kun Tang, Peng Jiang, Haibo Hu, Zhang, Hao, Qu, Xiao Liang, Chen, Dong, Wang*, and Li, “Level of at -Atom Sites from Metal–” : .Angew. Chem. Int. Ed.2021, 133, 3249-3258。

(6)Bo Liu, Zhe Yan, Tong Xu, Wang, Li,Rui Gau*, Jie Bai*, of in Pd/CeO2-RE via for in .J.目录.2021, 399, 15–23。

(7)曹博,胡燕,程燕,刘鹏*,周波,王曦,高睿*,孙杜*,张俊*,N掺杂Co4N和Co原子的d带.NPG亚洲材料.2021,13,1。

(8) 李焕、胡、曹波、彭静、刘*、高锐*、张军*、施、杜*、多为.、.

(9) Yin#, Cai#, 小张, 陈, 刘阳, 高锐*, 石川, α-MoC1- as an .New J. Chem.2021, 45, 10396-10401.

(10) 小张#, 张#, 邓#, 徐#, Luca, 文文, 高瑞, 陈, 姚思宇, 张, 彭宓, 严杰, 李敖文, 郑江, 高, 曹, 杨策, A. Kropf, 施济南, 谢, 毕, A. van, 李勇旺, 温, 玛丽亚 -, 石川*, 周武*, 丁马*, A low- H2- by Pt on α-MoC., 589、396-401。

(11)李欢#,胡#,张璐瑶,霍莉莉,刘鹏*,高睿*,张军*和刘斌*,-with-Doped:Super with for .Adv. Funct. Mater.2020,。

(12)Mao Sun,Rui-Ting Gao,Liu,Rui Gao*,Lei Wang*,基于太阳能的水:MnSe作为相。J. Mater. Chem. A,2020,8,25298–25305。

(13) 刘,曹波,严成,彭静*,赵健,高睿*,。 O'、朱、刘、孙、杜* 和张军*,Janus/Twins 类型 3D 掺杂中的 CoP/Co2P,用于 ., 23, 。

(14) 张新,赵,张娜,苏一国,刘,高锐*,杜春芳*,to of - 无金属:煤的关键作用。加塔尔。 B:.2020, 263, .

(15) 林丽丽#、姚思宇#、高睿#、梁轩、余、邓、刘、米鹏、郑江、李思维、李、文*、吴洲*、丁马*、A CO-Pt for .纳米。 2019, 14, 354-361。

(16)Bo Cao,Yan Cheng,Hu,Peng Jing,Ma,Liu*,Rui Gau*,Jun Zhu*,和 3D Self- - Doped - / :比率相和水。功能。 2019年硕士,.

(17) 高锐#、刘#、曹志#、刘兴武、卢宽、马丁、杨勇、李永旺、罗尔德、文晓东,:踏进铁- - 。 ,149, 645-664。

(18) 刘欢,李波,姜瑞高*,张俊*,布料上少量N掺杂的MoP/MoP:一种在宽pH范围内的超高三维自组装材料。Adv. Funct. Mater. 2018,。

(19) Xu、Rui Si、Liu、Luyao Zhang、Xia Kong、Rui Gau*、Liu* 和 Jun Zhang*,.J 的三 Pt/Pd 自我。马特。化学。 A2018,6,12759-12767。

(20) 邓#,高锐#, 林丽丽#, 刘童, 温晓东, 王帅*, 丁马*, 调整 over α-MoC .J.是。化学。社会学会2018, 140, 14481-14489。

(21) 高娃#、高锐#、赵宇飞#、彭米、宋、李、李思维、刘、李、邓、张、谢、胡刚、张、龙润、文晓东*、马丁*,照片-下-., 4, 1-12。

(22) 陈#,高锐#, 赵宇飞#, 李, IN, 施润, 赵, 张, 卢尚, 盛, 张, 文, 吴丽珠, 童辰和, 张, to using – - .Adv.硕士.2018,30,.

(23)郝#,廉#,龚居辉,高瑞*,稠油在储层中的模型研究,8,381.

(24)郝、常桐、崔孙瑞,高*,供体煤的性质及性能研究,8,648。

(25) Lili Lin#、Wu Zhou#、Rui Gau#、Siyu Yao、Xiao Zhang、Xu、Zheng、Zheng Jiang、Yong Wang Li、Chuan Shi、Xiao-Dong Wen、Ding Ma,Pt/α-MoC 上/水的无碱低值。, 544, 80-83。

(26) Siyu Yao§,Xiao Zhu§,Wu Zhou§,Rui Gau,Xu,Yifan Ye,Lili Lin,Wen,Ping Liu,Ethan,Guo,Zuo,Li,Xie,J. Kiely,Li Lu,Lin Gu,Chuan Shi,José A.,Ding Ma,- Au 在 α-MoC 上的低水煤气变换.,357, 389-393。

张俊

教授、博士生导师

办公室:化学楼102

电话:

邮件:

教育

1992-1996年:北京轻工业学院化工专业学习,获精细化工专业工学学士学位

2000-2005:中国科学院研究生院化学硕士、博士研究生,获分析化学博士学位

工作经历

1996年—2000年:中国日用化学工业研究院助理工程师,精细化学品新产品配方开发及中试

2005-2006:内蒙古大学化工学院讲师

2006-2012:内蒙古大学化工学院副教授

2012-至今:内蒙古大学化工学院教授

学术兼职

2012-至今:中国化学会有机分析化学专业委员会委员

荣誉与奖项

2017年入选内蒙古自治区“新世纪321人才工程”第一层次人选

研究领域

1. 纳米分析仪器与微分析方法;

2. 靶向识别细胞并传递生物信息;

3.太阳能电池及稀土光电化学机理;

4.乳制品质量安全控制分析。

教学

化工学院本科生讲座:《仪器分析》、《仪器分析实验》、《中级分析化学实验》

化工学院高级分析化学硕士生讲师

化工学院博士生讲座:《现代分析测试技术-原子力显微镜表征技术》《化学前沿-太阳能电池新进展》

研究项目

1. 国家自然科学基金面上项目,尺寸可控下稀土红外光电机理研究,2017/01-2020/12,负责人。

2. 国家自然科学基金面上项目,新型稀土增强染料敏化太阳能电池光电转换机理及光谱电化学机理研究,2012/01-2015/12,项目负责人。

3. 国家自然科学基金面上项目,稀土小分子对胶质瘤细胞DNA及关键蛋白影响的分子机制研究,2010/01-2012/12,负责人。

4.内蒙古蒙牛乳业(集团)股份有限公司项目,乳品厂区清洁化研究,2018/01-2019/12,主持人。

5.内蒙古自然科学基金,稀土红外光电效应机理研究,2015/01-2017/12,负责人。

6.内蒙古自然科学基金,稀土配合物与肿瘤细胞DNA及关键蛋白相互作用的分子机制研究,2011/01-2013/12,负责人。

7. 教育部“春晖计划”项目,柔性太阳能电池及微型射频卡电极导电浆料的应用研究,2008/01-2010/12,主持人。

8. 内蒙古自然科学基金,染料敏化柔性太阳能电池的研制,2006/01-2008/12,负责人。

代表性结果

已在SCI期刊发表学术论文8篇;获得国家发明专利5项;2017年在国内外高水平学术会议上作邀请报告2次。

纸:

1. 张军*,沈海鸥,郭伟,王,朱,薛芳,侯,苏,袁。NaYF4:Yb3+,Er3+/– 壳层用于染料太阳能电池。《电力学报》。2013,226,47–53。(被选为 2015-2017 年“ESI”高被引论文前 1%,SCI,影响因子:6.395,引用次数:43)

2. 张军*,郭李伟,侯瑞德,苏袁. 聚(3,4-ne)和多聚(3,4-ne)的n-结构及其在染料太阳能电池中的应用. Acta. 2011, 56(9) , 3147-3152. (SCI, 影响因子: 4.086, 引用: 47)

3. 张军*、李海林、郭伟、王志、苏元。染料太阳能电池及其形式

杜亚平

南开大学教授、博士生导师,国家自然科学基金杰出青年基金获得者,南开大学百名青年学科带头人(百青年A)、天津市杰出青年、天津市领军人才、天津市稀土材料与应用重点实验室主任、西安交通大学青年拔尖人才(青巴A)、天津市“131”创新人才、唐忠英青年学者,南开大学稀土与无机功能材料研究中心常务副主任(执行主任)。

2000.09-2004.07 兰州大学物理科学与技术学院材料化学专业本科毕业(毕业后考入北京大学攻读博士学位)。

2004.09-2009.07 北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室 无机化学专业 博士学位(导师为严纯华院士、张亚文教授)。

2009年至2012年在中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所和新加坡南洋理工大学担任助理研究员。

2013年加入西安交通大学前沿科学与技术研究院,任教授、博士生导师、实验室副主任。

2017年加入南开大学材料科学与工程学院、国家新材料研究院,任教授、博士生导师,兼任南开大学稀土与无机功能材料研究中心常务副主任(执行主任)。

2018年12月任天津市稀土材料及应用重点实验室主任、党支部书记。

在Sci. Adv.、Nat. Comm.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等知名期刊发表论文80余篇,申请国际发明专利2项。

发表学术论文(部分)

在Sci. Adv.、Nat. Comm.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等著名期刊发表论文80余篇。

Sci. Adv.2016, 2, .(热门论文)

Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 15334。

Nano.2018,50,176。(封面论文)

Chem. Sci.2018, 9, 3421.(封面论文)

中国材料科学, 2017, 60, 167.

应用催化B: 2017, 200, 402。

Chem. Mater.2016, 28, 8, 2507.(热门论文)

Sci. Bull. 2016, 61, 1422. ( )

Chem. Eur. J.2015, 21, 11954.(封面论文)

今天。2015,1,20。(VIP)

Small.2014, 10, 4727.(封面论文)

Nat. Commu.2012, 3, 1177.(ESI 高被引)

J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 1470.(ESI 高被引)

J. Am. Chem. Soc.2009, 131, 16364.(ESI 高被引)

J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 3162.(ESI 高被引)

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