钼活化ZnIn2S4光催化剂促进光催化析氢耦合苯甲醇氧化

钼活化ZnIn2S4光催化剂促进光催化析氢耦合苯甲醇氧化

光催化分解水产氢为解决能源危机提供了一条可行的途径，但四电子水氧化反应速度较慢，严重制约了水分解的效率。

近日，华东理工大学刘鹏飞副教授和华东师范大学王学录研究员在国内发表研究论文，报道了钼掺杂（Mo-ZIS）光催化剂用于氧化苯甲醇（BA），通过与动力学上有利的苯甲醇（BA）发生氧化反应，协同集成显著促进了光催化析氢反应。

关键点

1）高价态且不饱和的Mo不仅能促进光生载流子的分离，还能促进BA的活化，从而加速BA的氧化。另外Mo掺杂调制了ZIS的能带结构，增强了光催化剂的氧化能力。不会引起BA的过度氧化。

2）Mo-ZIS光催化剂在不需要贵金属助催化剂的情况下，就有较高的氢析出速率（16,353 μmol g−1 h−1）和苯甲醛产量（13,942 μmol g−1 h−1），明显优于ZIS光催化剂。

3)通过调节BA与溶剂之间氢键网络的强度，调控中间体在Mo-ZIS表面的解吸过程，Mo-ZIS的BAD产率为23,068 μmol g−1 h−1，明显高于乙腈溶液中的BAD产率，反应速率提高了65%。

该研究提出了一种将光催化产氢与选择性有机产物转化相结合的有价值的策略，为开发高效太阳能转换的新型光催化剂提供了新的见解。

。（a）Mo-ZIS-150的SEM图像。（b）Mo-ZIS-150的HRTEM图像，ZIS的。（c）Mo-ZIS-150在0.32nm高的HRTEM图像，即ZIS的(102)面间距，ZIS的。（d）Mo-ZIS-150中Zn、In、S和Mo的HAADF-STEM图像和EDS图，ZIS的。（e）ZIS和Mo-ZIS的XRD，加入Mo原子后的ZIS。（f）ZIS和Mo-ZIS-150在(a)中(102)面的峰，表明Mo-ZIS-150成一定角度。（g）MoS2、MoO3和Mo-ZIS-150的拉曼光谱，表明Mo-ZIS-150中的Mo–S键。

.(a) ZIS、Mo-ZIS-50、Mo-ZIS-100、Mo-ZIS-150 和 Mo-ZIS-200 的时间-H2 和 (b) H2 和 PhCHO 速率。(c) 光照下 Mo-ZIS-150 上的 BA。

.(a) ZIS 和 Mo-ZIS-150 的 UV-vis。(b) ZIS 和 Mo-ZIS-150 的谱带，CB 和 VB 随 ZIS 发生偏移。(c) ZIS 和 Mo-ZIS-150 在 450 nm 处的 PL。(d) ZIS 和 Mo-ZIS-150。(e) 在 0.1 至 100.0 kHz 范围内，1.23 V vs. RHE 下 ZIS 和 Mo-ZIS-150 的 EIS。(f) 在 298 K 下 350 nm 下 ZIS 和 Mo-ZIS-150 的 TRPL。

.(a) 在全温度下，水 (W) 的 BAD 和 (C) 的 BAD 的比率。BA 的自发性和 (b) 以及 (c) 275 K DOSY 下 C:W 下的 BAD。(d) Mo-ZIS-150 上的 BA。

文章資訊

杨帆宇、肖孟友、张杨、彭宇、王雪录、刘鹏飞、杨华贵。Mo-为同。科学。中国材料. （2024）。