中国科学技术大学高敏瑞教授合成了一系列暴露不同比例的铜（100）和铜（111）晶面的铜催化剂，发现铜（100）/铜（111）界面位点相对于单一晶面表现出明显增强的催化碳碳电化学偶联性能，这对于由二氧化碳制备多碳燃料具有重要意义。相关结果近日发表在《美国化学会志》上。
电催化还原二氧化碳生产高附加值化学品是二氧化碳资源化利用的有效手段。近年来，科学界在通过电催化还原二氧化碳制备高能量密度、应用前景广阔的多碳燃料方面取得了很大进展，但其选择性和转化效率仍不尽人意。这主要是因为二氧化碳转化为多碳燃料需要一个动力学上缓慢的碳碳偶联过程。因此设计和创造能够高效促进碳碳电化学偶联的催化剂至关重要。
研究人员通过电化学测试表明，与其他铜催化剂相比，这种新型铜催化剂在100至400毫安/平方厘米的电流密度下更有利于催化二氧化碳转化为多碳产物。多碳产物的选择性与铜（100）/铜（111）界面长度呈线性相关性，证明该界面是催化碳碳偶联的活性位。原位拉曼和红外实验表明，在铜（100）/铜（111）界面处，中间体能够得到更好的吸附，表现出更强的碳碳偶联能力。理论计算进一步表明，铜（100）/铜（111）界面处电子结构得到优化，促进了碳碳偶联动力学。
研究发现，通过改变铜原子的排列方式形成的特定界面结构，可以更高效地催化碳碳偶联，降低多碳产物形成关键步骤的能垒。该成果对于二氧化碳电化学升级制备多碳燃料具有重要意义。（桂宇南、王敏）