【综述】Acc. Chem. Res.:固体酸催化剂酸性和反应性能关系的固体核磁共振研究

日期: 2024-07-02 09:17:07|浏览: 11|编号: 77889

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【综述】Acc. Chem. Res.:固体酸催化剂酸性和反应性能关系的固体核磁共振研究

近日,应美国化学会美国分会的邀请,中国科学院武汉物理与数学研究所邓锋课题组专门撰写了《固体酸催化剂酸性与反应性能关系的固体核磁共振研究》论文,介绍了该课题组近十年来在此领域取得的研究成果(Acc. Chem. Res., 2016, 49, 655-663)。

固体酸催化剂酸性与反应性能的关系

固体酸催化剂(包括沸石分子筛、金属氧化物、杂多酸等)具有环境友好、选择性高、反应物与产物易分离等优点,广泛应用于石油化工行业高品质燃料和大宗化学品的工业生产。固体酸催化剂的活性中心即“酸中心”的结构和性能直接影响反应分子的吸附方式、化学键的断裂与重组以及中间体和产物的生成,从而决定了其独特的催化反应性能。然而,由于目前尚缺乏在原子分子水平上表征固体酸催化剂活性中心的有效手段,在一定程度上制约了高性能固体酸催化剂的研究与开发。 着力明确固体酸催化剂“酸中心”结构与其反应性能之间的关系,中科院武汉物理与数学研究所邓锋教授、郑安民教授、李慎晖副教授等经过长期系统研究,发展了一系列固体核磁共振(NMR)实验方法,解决了固体酸催化反应中的几个关键科学问题:(1)建立了利用探针分子(包括氘代吡啶、丙酮、三烷基氧化膦和三甲基膦等)的NMR化学位移实验值定量测量催化剂酸强度的方法,该方法已被国内外越来越多的学者采用; (2)建立了二维1H-1H和27Al-27Al双量子固体核磁共振方法,研究了催化剂不同“酸中心”间的相互作用,揭示了沸石分子筛中Brønsted酸和Lewis酸协同作用的机理;(3)揭示了催化剂酸强度和孔道“限域效应”对反应性能的影响,对人们在原子分子水平上深入理解催化剂构效关系、开发高效的固体酸催化剂具有重要意义。其中,在利用含磷探针分子(三烷基氧化膦和三甲基膦)定量表征固体催化剂酸性方面,邓锋课题组与台湾原子分子科学研究所刘尚斌课题组进行了密切合作。

原文:固体酸的固态核磁共振分析

Acc. Chem. Res.,2016,49,655-663,DOI:10.1021/acs.。

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