石墨烯负载镍基催化剂设计及其催化二氧化碳甲烷化的研究

石墨烯负载镍基催化剂设计及其催化二氧化碳甲烷化的研究

【摘要】：大量的CO_2排放导致了一系列的环境问题。CO_2甲烷化技术不仅可以减少CO_2排放，还可以实现CO_2的资源再利用，这被认为是解决CO_2排放问题的最有效途径之一。与贵金属（Ru 和 Rh）催化剂相比，金属 Ni 的价格相对便宜，催化活性好。石墨烯具有比表面积大、导电导热性好、热稳定性好、机械强度高等特点，是良好的催化剂载体材料。目前，关于使用以石墨烯作为载体制备的负载镍基催化剂进行CO_2甲烷化的报道很少。本文以石墨烯为载体，采用浸渍法制备了负载型镍基催化剂，通过调整镍的负载量和添加稀土添加剂Ce，探究了负载型镍基催化剂的性能CO_2。具体来说，我们将从以下三个方面进行研究。1. 通过不同的还原方法和还原剂制备还原氧化石墨烯，并以负载型镍基催化剂为载体，研究其催化加氢性能。通过一系列表征发现，以水合肼为还原剂制备的还原氧化石墨烯还原度最高，负载型镍基催化剂性能最佳。2. 以石墨烯、活性炭和活性氧化铝为载体制备负载型镍基催化剂，并以甲烷化作为探针反应CO_2测试其催化加氢性能。XRD、TEM、H_2-TPR 和 N_2-BET 表明，金属 Ni 在石墨烯上的分散性最高，尺寸最小，催化活性最高，反应温度最低。3. 用稀土元素Ce对石墨烯、活性炭和活性氧化铝负载的镍基催化剂进行改性，并通过XRD、TEM、H_2-TPR和N_2-BET方法表征，发现与不含Ce的催化剂相比，稀土Ce的加入减小了催化剂中Ni颗粒的尺寸，当Ce负载时，催化剂的CO_2转化率和CH_4选择性达到最大值为 5wt%，反应温度降低 50°C。