铜基催化剂催化过硫酸钾降解含酚废水研究

概括：

高浓度含酚废水的处理是工业水处理领域的热点问题之一。近年来，以过硫酸盐（PS）为氧化剂的非均相高级氧化技术（AOPs）受到了学者的广泛关注。与同类氧化体系相比，PS具有更高的氧化能力，且其反应活性不依赖于体系的pH值，使其更适合处理碱性含酚废水。但由于PS本身比较稳定，-OO-断裂产生氧化自由基的反应速率较低，通常需要催化剂活化来提高反应效率。因此，本文将对基于CuO和Cu_2(NO_3)(OH)_3的两种含铜多相催化剂在碱性环境下催化PS脱苯酚的性能和机理进行深入研究。在CuO/PS氧化体系中，本文探讨了CuO活化PS去除苯酚的效率和机理。研究表明，在pH 11.0、PS和CuO用量分别为4.2 mM和1 g L~(-1)的条件下，反应5分钟即可完全去除1.1 mM苯酚。 CuO具有较高的重复使用性和稳定性。经过12轮回用后，苯酚去除率仍高达98%。此外，该反应体系适用性广，对2-氯苯酚、2,6-二氯苯酚、2,4,6-三氯苯酚及多种有机染料均表现出较高的去除性能。 EPR结果进一步表明，在此过程中没有产生活性自由基，表明这种PS活化过程是一种新的、高效的非自由基机制。

在此过程中，PS中的-OO-键首先与CuO结合形成五元环结构，然后-OO-键将苯酚阴离子转化为苯酚自由基。然后大量苯酚自由基聚合形成不溶于水的聚苯醚聚合物，将其与催化剂混合。虽然溶液中的苯酚没有矿化成CO_2和H_2O，但反应后的固体产物以高附加值的聚苯醚的形式存在，表明该工艺是一种将含苯酚“变废为宝”的方法。废水。绿色氧化技术。在此基础上,本文继续探索Cu_2(NO_3)(OH)_3活化PS去除苯酚的效率和机理。研究表明，Cu_2(NO_3)(OH)_3也能有效活化PS去除苯酚，且Cu_2(NO_3)(OH)_3/PS体系中的pH适用范围较广，从弱酸到弱碱(pH 5.0-10.0)，可有效去除苯酚。当pH为8.0，PS和Cu_2(NO_3)(OH)_3用量均为1 g·L~(-1)时，100 mg·L~(-1)苯酚可在240 min内完全去除。掩蔽剂实验和EPR表征结果均表明pH 8.0下体系中的主要活性物质为SO_4~(·-)和~1O_2。因此，Cu_2(NO_3)(OH)_3/PS是一种不同于CuO/PS氧化体系的新型氧化技术。本研究提出了PS活化的新的非自由基机理，丰富了PS过渡金属活化降解有机物的理论，为PS氧化系统处理碱性含酚废水提供了指导依据；同时，为我们后续选择性开发氧化废水中有机物的研究具有重要意义。

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