【纳米】钌担载型中空碳球纳米反应器的空腔限域效应及其生物质基乙酰丙酸加氢转化
作为人工纳米反应器的典型类型，金属支撑的中空碳纳米结构（MHC纳米反应器）由于其可调节的微环境效应，在能源催化领域显示出显着的结构优势。 通过精确控制MHC纳米反应器的关键结构参数，可以针对性地调节其纳米尺度的中空微环境，以诱导特定的反应。 其中，空腔限域效应被认为是有利于提高催化性能的基本微环境效应之一。 尽管大量研究提供了空腔限域效应提高催化效率的实验证据，但其形成机制尚未明确阐明。
近日，西藏大学卢学斌、天津大学吉娜、中国科学技术大学张立东联合发表研究文章，分析了基于生物质的MHC纳米反应器空腔限域效应的形成机制——基于乙酰丙酸氢化探针反应。 文章表明：（1）MHC纳米反应器的空腔限域效应本质上是电子金属载流子效应、底物富集效应和底物扩散效应叠加形成的综合效应； (2)中空碳球弯曲结构的应力变化会导致电子金属-载流子相互作用的变化，进一步引起负载的金属纳米颗粒电子结构的变化，从而影响其对反应物的吸附和活化； (3)中空碳结构会诱发底部物质富集与扩散行为之间的平衡效应，在最佳结构参数下实现空腔内部相对最佳的底物浓度； (4)底物“富集-扩散”平衡效应与电子金属-载流子效应这两种效应呈现出对立关系，共同决定了最终的催化效率。 该研究为MHC纳米反应器微环境效应的理解、控制和利用提供了理论支持，并进一步展示了其在构建可持续生物质能源催化系统方面的潜在优势。
图1 钌负载的空心碳球纳米反应器空腔限域效应形成机制示意图。 图片来源：Angew。 化学。 国际。 埃德。
上述研究成果发表在国际期刊上。 文章第一作者为天津大学环境科学与工程学院博士生于志浩，通讯作者为西藏大学理学院教授卢学斌。
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于、吉娜、熊健、李、张锐、张、陆*
合作研究团队简介
近年来，研究团队在新型催化材料和生物质衍生小分子的催化转化方面取得了一系列研究成果。 相关研究成果发表在《》、《&》、《Green》、《ACS &》、《》等国际高水平期刊上。
卢学斌，毕业于天津大学化工学院，获博士学位。 国家重大人才工程青年学者、国家重点研发计划项目首席科学家、教授、博士生导师、西藏自治区化学会理事、天津生物质气体燃料工程技术中心副主任、中国生物质气体燃料工程技术中心副主任可再生能源协会。 研究方向包括有机废弃物能源利用、农业废弃物催化合成平台化合物、高寒高海拔地区多源固体废弃物综合处置等。
吉娜于中国科学院大连化学物理研究所获得博士学位。 曾在德国马克斯普朗克煤炭化学研究所、美国特拉华大学化学工程系担任博士后研究助理。 现任天津大学环境科学与工程学院环境工程系副教授、博士生导师、北洋青年骨干教师、国家石化工业生物基油气重点实验室副主任。 研究方向是新型催化材料的开发及其催化生物质解聚生产生物燃料和能源化学品。
张立东，南京大学化学化工学院博士，中国科学技术大学国家同步辐射实验室从事博士后研究。 曾赴香港理工大学、香港中文大学进行合作交流和学术访问。 现任中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室副研究员。 目前主要从事生物质及其衍生含氧燃料分子热化学转化的理论化学动力学研究。
于志浩，天津大学环境科学与工程学院博士生。 目前主要从事新型空心纳米反应器的合理设计、精密合成、微环境控制和可持续能源催化应用。
团队近年来其他相关成果：
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