单原子催化:沟通均相催化与多相催化的桥梁（英文）

【摘要】催化在现代化学工业中占有极其重要的地位，催化剂是催化过程的核心。均相催化剂由于具有均匀、孤立的活性位点，往往具有较高的活性和选择性；然而分离困难限制了其实际应用。非均相催化剂由于金属原子利用效率低、活性组分不均匀，活性和选择性相对较低；但其稳定、易分离的特点使得目前工业催化过程大多为非均相催化过程。近年来，单原子催化逐渐成为催化领域的新研究热点和前沿，受到了相关研究者的广泛关注。单原子催化剂作为一种非均相催化剂，具有稳定性好、易分离等特点，另外单原子催化剂具有与均相催化剂类似的孤立活性位点，可以具有较高的活性和选择性。因此，单原子催化概念一经提出，就被认为是非均相催化与均相催化之间的桥梁；但多年来并未得到实验证实。2016年以来，不断有单原子催化剂在经典均相催化反应中应用的报道，为此观点提供了实验证据。本综述总结了2016年至2017年单原子催化剂在典型均相催化反应中的成功应用，包括：1）氢甲酰化反应。以烯烃和合成气为原料，对精细化工醛类化合物进行氢甲酰化。甲酰化反应是当前化工生产中典型的均相催化反应之一，2016年，张涛研究组和曾杰研究组相继报道了Rh/ZnO和Rh/CoO单原子催化剂在该反应中的成功应用，催化剂均表现出了优异的催化性能，其活性与经典的均相催化剂相当；2）氢硅化反应。作为合成有机硅产品的重要反应之一，工业上的氢硅化反应主要由Pt基均相催化剂催化，2016年该研究组首次报道了Pt/单原子催化剂在烯烃氢硅化反应中的应用，该催化剂除了表现出良好的催化活性和区域选择性外，还具有较高的稳定性和底物通用性；3）C–H键的选择性氧化。烷烃的部分氧化反应无论在学术研究还是工业应用上都具有重要的意义。刘文刚等成功地将MNC单原子催化剂（其中M为Fe、Co等金属）应用于C–H键的活化反应，并对催化剂的结构进行了深入分析。以上例子表明，通过调控金属与载体的组合，设计开发合适的单原子催化剂，可以达到将均相催化的高活性、高选择性与非均相催化的稳定性、易分离性结合起来的目的，为均相催化的非均相化提供了新的途径，也证明了单原子催化有望成为均相催化和非均相催化之间的桥梁。