基于NiTi-LDH的纳米金属催化材料的制备及其性能研究
概括:
针对镍基催化剂在制备过程中活性组分易团聚以及在循环实验中易失活的问题,将镍元素引入水滑石(LDHs)层间,使镍在原子尺度上高度分散在水滑石层间,然后通过煅烧还原制备高分散镍基催化剂,并用于研究环境污染物卤代硝基苯的加氢性能。同时将纳米级金粒子负载在LDHs表面,利用LDHs表面丰富的表面羟基,研究苯甲醇的氧化性能。层状双金属羟基化合物(LDHs)是由层间阳离子和层间阴离子组成的二维层状材料,水滑石材料以其成本低廉、合成方法多样简便、性能优异等特点受到大家的广泛好评。 近年来,学者们对其在吸附、阻燃、光电、医药、催化等领域进行了充分研究。本文采用过饱和共沉淀法合成镍钛水滑石(NiTi-LDHs),经煅烧、还原制备了高分散的镍基催化剂,并将其应用于卤代硝基苯加氢性能研究,发现了催化剂结构与催化性能之间的关系。同时,利用NiTi-LDHs表面丰富的羟基位点,通过化学还原方法将金纳米粒子负载在其表面,并应用于苯甲醇氧化反应的性能研究。(I)利用水滑石的晶格定位效应和能量最小效应,通过煅烧、还原镍钛水滑石(NiTi-LDHs)前驱体制备了高分散的镍基催化剂。 通过XRD、TPR、XPS、HRTEM、PL等表征研究了催化剂结构与性能之间的关系。结果表明,高分散的镍物种和表面氧缺陷的协同作用使得合成的镍基催化剂在温和条件(90℃0.2 MPa)下能高效催化卤代硝基苯化合物加氢生成卤代苯胺,催化剂重复使用5次后,催化剂活性变化不大。(II)利用水滑石表面丰富的羟基位点,通过硼氢化钠还原法将纳米级金纳米粒子负载在NiTi-LDHs表面。XRD、TEM、HRTEM、XPS等表征证实,金纳米粒子在载体表面高度分散,与载体有较强的相互作用,而且表面的Ti3+缺陷在反应过程中充当Lewis碱,大大促进了催化剂对苯甲醇的活化。 更重要的是,合成的Au/NiTi催化剂可以在氧气作为氧源的条件下高效地将苯甲醇氧化成苯甲醛,并且催化剂重复使用5次后,催化剂的活性没有发生明显变化。
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