2002 年 12 月 26 日 第 4 期 南昌大学学报（理学版） 2002 年 12 月 4 日 文章号：1006 —0464(2002)04 —0381—04 镧在镍基催化剂合成碳纳米管中的作用 王敏伟，李凤仪，彭年才（1.华南理工大学化学系，广东广州；2.南昌大学应用化学研究所，南昌） 对两种催化剂上合成的碳纳米管进行了测试和比较。发现 La 的加入使得碳纳米管的管径更小，管壁更薄，碳纳米管管壁的石墨化程度更高，热稳定性更好，对碳纳米管的产率影响不大。 关键词：碳纳米管（CNT）；制备；CI-h；La； 镍基催化剂 中图分类号：0643.36 文献标识码：A 摘要：以Ni-Mg和Ni-La-Mg催化剂为催化剂，裂解CH4制备两种类型的碳纳米管。TEM和BET结果表明，两种类型的碳纳米管均有催化作用。
I型、I型和I型碳纳米管由于其独特的物理化学性质，可用XRD、TG等方法进行分析，可用于存储元件、光学器件和逻辑电路，也可作为储氢材料和催化剂载体。应用的前提是碳纳米管的制备。目前制备碳纳米管的方法主要有两种：电弧法和气相热解法。电弧法制备的碳纳米管石墨化程度高，但产率低，杂质多，不易纯化，不适合大规模生产。气相热解法操作简单，产率大，适合大规模生产，因此引起了人们的广泛兴趣，各国科学家进行了大量的研究，取得了许多有益的成果。通过研究发现[1]：碳纳米管的直径与催化剂的粒径有直接关系。 因此人们尝试将催化剂负载在不同孔径的载体上，得到不同粒径的催化剂，从而调控碳纳米管的孔径。但载体的加入使得后续的纯化变得困难，影响应用前景。陈平等[2]采用柠檬酸混合法制备了无载体的镍基催化剂，大大方便了纯化，但催化剂颗粒的大小无法控制。通过研究[3]发现，稀土是一种很好的分散剂，在催化剂中加入适量的稀土可以控制催化剂主要组分的粒径。
因此我们在镍基催化剂中添加La，探究其对碳纳米管生成的影响，并通过XRD、TEM、TG、BET等方法检测其对生成的碳纳米管的直径、石墨化度、热稳定性和比表面积的影响，获得了一些有价值的信息。l实验部分1.1催化剂的制备将一定量的硝酸镍、硝酸镧和硝酸镁在金钗王ZK条件下按特定方法煅烧5h，得到灰黑色粉末，即为前驱体催化剂。1.2碳纳米管的制备与纯化将40mg催化剂前驱体置于固定床常压连续流反应器中，在973K和H2气氛下预还原0.5h，迅速转至所需反应温度，按一定流速通入纯CH4，反应一段时间后逐渐冷却至室温。 收集样品，用稀硝酸溶液溶解，除去附着在碳纳米管末端的催化剂颗粒，用水洗涤，在373 K下干燥，在473 K下用氮气流吹扫1 h，得到纯化的碳纳米管。
1.3 SEM和TEM观察SEM观察用日产H-570扫描电子显微镜，辐射电压：20 kV，束流：120 mA；TEM实验将样品溶解于乙醇中，置于超声波振荡器中，待样品完全分散后，置于铜网上，用日产H-600透射电子显微镜观察，辐射电压：75 kV，束流：100 mA，放大倍数见照片。1.4比表面积测定用北京分析仪器技术公司生产的ST-08比表面积测量仪。1.5 XRD测试用日本理学Dmax-ⅢA型X射线衍射仪，以CuKa为辐射源，扫描速度为12，管电流为30 mA，管电压为30 kV。 1.6 TG实验在TAT GA 2050上进行，取一定量净化样品，分别在氮气和空气氛围下（流速为100 mL/min）进行碳纳米管热重分析，升温速率为20 K/min。1.7 数据处理 ①积碳量（产率）（mg）=反应后催化剂