甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能__碱性助剂的作用.doc
将甲烷和二氧化碳重整为合成气的镍基催化剂的性能。 张继彦的碱性添加剂的作用。 天津）对碱性添加剂/γ催化剂进行了研究。 结果表明，这些添加剂对催化剂的抗结焦能力有明显影响。 添加剂的改善效果明显，但与添加顺序有关。 Mg制备的催化剂具有较高的CH4转化率，但抗结焦能力远不如Mg先强。 a2O3的两种添加顺序没有太大区别，其突出的效果表现在保持Ni处于低价还原状态，削弱Ni2Al之间的相互作用，促进CO关键词。 甲烷碱性添加剂。 近年来，通过二氧化碳重整甲烷生产富含一氧化碳的合成气，进而合成有机产品的过程已成为一种新的利用方向，受到广泛关注。 负载型镍催化剂具有重整活性高、价格低廉、易得等特点，具有广泛的应用前景。 但其缺点是容易积碳，导致活性降低和床层堵塞。 本文考察了几种碱性添加剂及其浸渍顺序对催化剂催化活性和抗结焦性的影响，重点研究了MgO实验部分。 为了使活性组分分布均匀，采用多次分步浸渍的方法制备了催化剂。 载体为天津化工研究院提供的比表面积220。 考虑到添加剂添加顺序可能产生的影响，催化剂采用镍盐前和镍盐后两种浸渍方式引入。
每次浸渍后，将样品干燥并在 550°C 下烘烤。 催化剂活性研究、焦炭沉积物的热重测量和催化剂表征方法可以在文献中找到。 催化剂样品的组成是催化剂的催化活性和添加剂的引入顺序。 活动调查结果见表。 。 不同反应温度下添加剂的效果并不完全一致。 当反应温度高于800℃时尾气中不再检测到CH4时，可认为CH4已完全转化。 除与五五600反应时活性略有下降外，其他催化剂均保持或提高了催化活性。 Ce的催化剂效果最好，CH4转化率较高。 除其他外，反应过程中CO2转化率显着提高 //// ///Mg2Ni/ 收稿日期：1970 原料添加剂对催化剂性能的影响位居第二。
添加剂对活性的改善效果优于K2MgO。 其效果与添加顺序和反应温度有关。 600时比700差，转化率稍好，特别是CO转化率的提高，是几种添加剂中最好的。 从数据可以看出，几种碱性添加剂不同程度地提高了催化剂的抗结焦能力。 积炭率由大到小递减的顺序为AC～CA。 反应40分钟后，积炭量由大到小依次减少：AL～ACM。 在第一次浸泡法中添加MAgO添加剂后，MA的抗积炭能力显着提高。 后浸法添加AMMgO则相反。 两种添加方式对催化剂的抗结焦能力都有显着的改善效果，改善率均超过50。 催化剂结焦测定结果 催化剂样品中γ促进剂作用的催化活性评价 结果表明，AM具有显着的抗结焦能力。对低温活性的改善作用。 XRD分析结果表明，AM样品具有较强的镍镁无花果固溶体衍射峰，但未发现MgO等特征衍射峰。
这表明MgO添加剂与NiO相互作用形成难以还原的镍镁固溶体。 该物质的形成可以阻止镍晶粒的烧结和长大。 电镜可以观察到极其细小的镍晶粒，其晶粒尺寸明显小于无添加剂的晶粒。 尽管AM镍颗粒366的分散度增加，但重整得到改善。 活性，但其抗结焦能力明显低于MA，说明单纯提高分散度并不能有效抑制结焦，而以先浸形式添加添加剂似乎对载体改性更为有效。 在研究MgO对Co催化剂的作用时指出，MgO的主要作用是充当Co颗粒附近活化CO的中心，从而加强催化剂的消碳能力，达到防止失活的目的。催化剂积炭。 可以看出，MgO添加剂主要用于促进CO防止催化剂积碳。 从添加剂对载体的改性可以看出，催化剂的抗积炭能力大大提高。 碳沉积反应比重整反应对载体的性质更敏感。 催化剂样品的TEM照片均表现出优异的催化促进功能。 XPSNi 峰稍微向相反方向移动。 表明反应过程中被氧化，价态升高。 Ni保持低价还原状态。 金属NiCH4的活化中心解离成氢和碳物质，这可能是重整反应中的关键步骤。 11的存在有助于保持镍。 在还原态下，它抑制其向高价态的转变，从而提高CH催化剂表面元素的结合能（eV）