镍基金属催化剂的制备及其对水合肼的催化产氢研究

概括：

氢是一种清洁能源。使用氢气作为燃料可以实现零碳排放。将其应用到氢燃料电池中可以大大提高能量转化率。在当前环境恶化、能源枯竭的形势下，氢能的开发利用具有一定的意义。积极意义。水合肼(N2H4·H2O)是一种高含氢化合物(12.5wt%)。其完全分解的产物仅为氢气和氮气，不会产生危害环境的副产物。利用水合肼制氢具有广阔的前景，而控制水合肼分解的关键环节是开发高效的肼分解催化剂。本文采用常温常压下的液相共还原法，以氯化镍和氯化铈为前驱体，硼氢化钠为还原剂。合成了不同镍/氧化铈配比的肼分解催化剂，并测试了不同镍/氧化铈配比、氢氧化钠浓度、温度等因素对催化剂催化分解水合肼性能的影响。测试结果表明:镍/氧化铈比例当铈物质比例为9:1、催化反应体系中氢氧化钠浓度大于等于0.5mol/L时催化性能最佳。当反应温度为70℃时，Ni9-CeO2催化剂催化水合肼分解氢气。选择性在99%以上，转换频率为50.0h-1。通过表征分析发现，Ni9-CeO2催化剂的晶体构型为镍的面心立方构型，晶体粒径为21.8nm，催化剂本体具有多孔结构，并且可以分散和分散。悬浮于反应水溶液中。氧化铈不仅可以阻止镍纳米粒子的大规模团聚，还可以与镍协同提高催化剂的氢选择性和转化频率。在镍-氧化铈催化剂的基础上，合成了不同钼添加量的镍钼-氧化铈催化剂，并通过实验考察了钼添加量、氢氧化钠浓度、温度等因素对催化剂催化分解水合肼性能的影响。。镍钼氧化铈催化剂中，镍/钼/氧化铈的比例为9:2:1时，水合肼的催化性能最好，催化反应体系中氢氧化钠的浓度也较大≤0.5mol/L，反应温度70℃，-CeO2催化剂催化分解水合肼的氢气选择性达99%以上，转化频率高达65.5h-1。通过表征分析发现-CeO2催化剂的晶体构型仍为镍的面心立方构型，晶体粒径为10.4nm，催化剂体呈不规则颗粒状，可分散悬浮于水性反应液。在催化剂中添加适量的钼，可以通过结晶干扰降低催化剂的晶体粒径，防止纳米颗粒的聚集，提高催化剂的分散性和分散性。活性位点数量增多，从而提高催化剂活性；过量的钼会导致催化剂颗粒结块，降低催化剂的催化活性。在催化反应试验中，氢氧化钠存在下的强碱性环境，不仅可以阻止肼分解副反应产生碱性气体——氨（NH3），提高了催化剂的选择性，还可以加快催化反应进程。阻碍水合肼水解的逆反应。

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