凭借固体酸催化剂来评估纤维素水解的新方法 | MDPI Sustainable Chemistry

介绍

纤维素是木质纤维素生物质的主要成分，是地球上最丰富的可再生碳来源。将纤维素有效转化为其组成单体、葡萄糖或其他小分子，可以促进第二代生物燃料和生物化学品的经济高效生产。伍斯特理工学院及其团队在该杂志上发表了一篇文章，介绍了一种非均相活性系统方法，该方法使用特定的固体酸来催化纤维素的水解，而不管物质的结构如何。该方法适用于多种有代表性的固体酸催化剂，包括聚合物、碳质、无机和双功能材料。这是区分异质和同质活动效应的首次尝试。

研究过程及结果

在本研究中，采用固体酸催化剂水热处理获得的上清液作为结构未知方法的基础来鉴定异质纤维素水解活性，并对该过程进行了评估。作者选择了一系列有代表性的催化剂，并在选定的标准条件下测试了它们的纤维素水解活性，以确保产物收率约为5-20%。在不存在纤维素的情况下，将固体酸置于液态水中，反应条件与水解相同；回收上清液，过滤除去催化剂颗粒，作为反应介质。新酸在与其他测试相同的条件下水解。一批纤维素探索固体酸催化剂的效率。

单点测量固体酸和上清液纤维素水解活性

本文对六种材料（(SH)、(SAC)、(SZ)、HZSM-5、CMP-SO3H-0.3、-15）进行了单点固体活性和上清液测试（图1），但未能对所有催化剂表现出缺乏异质活性。因此，作者进一步研究了催化剂本身的酸性性质以及上清液的性质。综合结果表明，对于所有研究的材料来说，异质效应可以忽略不计。但如果测试过于严格或宽松，都可能导致假阴性或假阳性的问题。

图 1. 使用不同固体酸催化剂（灰色条）和上清液（红色条）水解纤维素后的平均产物形成率的比较。虚线表示相同条件下无催化剂的纯水的活性。反应温度：150℃（±2.5℃）；反应时间：10或15小时；材料：水2mL、纤维素0.1g、催化剂0.2g。

如何评估误报以及误报的可能原因

为了解决假阴性问题，即上清液测试错误地表明实验中不存在异质活性，作者建议将耐久性测试、单点上清液测试和时间分辨研究相结合作为一种可靠的方法评估假阴性。此外，该研究还进一步阐述了误报的可能性，并介绍了评估反应物-催化剂相互作用的方法，即在什么情况下相互作用可能会引起误报。

反应途径分析

这项研究预测了在上清液测试产生预期结果的条件下异相催化现象的发生。通过反应路径分析（图2），量化了随时间变化的pH值对产物收率的影响。在该反应途径中，固体催化剂可以通过非均相活性直接促进纤维素水解或葡萄糖脱水，或通过酸浸入溶液间接促进纤维素水解或葡萄糖脱水。

图 2. 纤维素水解、产物分解和催化剂浸出反应途径。红色和绿色箭头分别表示均相和非均相催化反应。

推荐方案

作者总结了一种综合管理方法（图 3），以评估具有足够多相活性的纤维素固体酸水解。该方法与材料结构无关，可以区分纤维素水解的异质效应和真菌酯纤维素水解的异质效应，这将大大降低未来研究中错误归因的概率，有助于将资源分配给更高效的前景材料。

图3.本研究提出的综合管理方法流程图。

研究总结

本文提出上清液测试作为快速筛选用于纤维素水解的固体酸材料的简单框架。该方法主要依靠活性测试，避免了劳动密集型的结构表征。它可用于设计和开发用于纤维素水解的固体酸催化剂，并有望推广和实施到其他以催化剂降解为重点的活性解释和量化系统中。

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原文来自期刊

等人.化学固体酸的新进展.2021, 2(4), 645-669

期刊简介

编辑：Jones，来自英国巴斯

该杂志的主题包括绿色工艺、绿色试剂和原材料、可再生能源、绿色合成、可持续化学应用以及绿色化学的影响。已被纳入/etc等重要数据库中。

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