金属间化合物通过精确的化学计量控制，为逐个原子操控催化体系提供了独特的机会。(Pd, M, Zn)γ-黄铜相使得在惰性锌基质中隔离的 Pd–M–Pd 催化位点（M = Zn、Pd、Cu、Ag 和 Au）的控制合成成为可能。这些多原子异核活性位点在催化上不同于单个钯原子和完全配位的钯。鉴于此，美国宾夕法尼亚州立大学的 M. Rioux、J. Janik 和其他研究人员提出原子控制有序合金中的活性中心基团，以提高加氢选择性。
关键点：
1)我们量化了活性位点组成（即Pd-M-Pd位置上M原子的身份）对乙炔半氢化过程中乙烯选择性的意外巨大影响。
2)精确的化学计量控制表明，Pd–Pd–Pd位点对于乙烯加氢具有活性，而Pd–Zn–Pd位点对于乙烯转化为乙烷不具有活性。
3）实验和密度泛函理论预测的活性和选择性之间的一致性证明了对Pd-M-Pd活性位点组成的精确控制。
我们的研究表明，金属间化合物的多样性和明确的结构可用于设计具有原子级精度的活性位点。
Anish ，等人。的-site ，到。，2022 年。
DOI: 10.1038/-021-00855-3
2. ：碳纳米管支撑取向金属有机骨架膜用于乙烯/乙烷高效分离
得益于六方（six-,6-M）窗口的“筛分效应”，咪唑骨架8分子筛（ZIF-8）可以有效分离C3H6/C3H8。近日，阿卜杜拉国王科技大学赖志平教授报道，ZIF-8是一种多功能材料，通过其4-M窗口，可以沿C2H4和C2H6方向有效分离。
关键点：
1)提出了一种简便、环保的碳纳米管(CNT)诱导取向膜(CNT-OM)法制备{100}取向的ZIF-8薄膜(100-M)。该方法将2-甲基咪唑固定在CNT表面，然后在室温下在水溶液中原位生长3小时。
2) 所得 100-M 膜的 4-M 窗口沿传输路径排列，其 C2H4/C2H6 选择性比随机取向的膜高出约 3 倍。因此，这项工作表明膜取向在调整不同气体对的选择性方面起着重要作用。此外，100-M 具有出色的机械稳定性，在曲率约为 109 m-1 时弯曲后仍能保持分离性能。
该工作首次报道了采用原位生长法制备取向多晶膜，为探索CNT负载MOF膜的取向生长和机械强度提升提供了更多的可能性，同时也凸显了通过调节晶体取向来改变分离性能的巨大潜力，为拓展MOF膜在各类气体分离中的应用潜力提供了更多的研究机会。
Wei 等人，金属/，Sci. Adv. 8，2022
DOI: 10.1126/。
3. .: 丙烯电氧化为环氧丙烷对晶体的晶面依赖性
在环境条件下将丙烯电氧化为环氧丙烷是一种很有前途的制备环氧丙烷的方法。然而，已报道的电催化剂的性能并不理想。本文，我们报道了一种用于将丙烯电氧化为环氧丙烷的高效电催化剂。
关键点：
1）研究表明，在2.4 V（vs.可逆氢电极）下，具有（100）面的立方体具有最高的产量5.3 gPOm-2h-1，分别是具有（110）面的菱形十二面体和具有（111）面的四面体产量的1.6倍和2.5倍。
2）理论计算表明，丙烯在（100）晶面上的极化程度最大，有利于对称π键的断裂，促进CO键的形成；同时，（100）晶面对*C3H6和*OH的吸附能最低，导致速率控制步骤的能垒最低，从而催化性能最高。
此项工作不仅为丙烯电氧化提供了高效的催化剂，而且有助于理解各方面对催化性能的影响。
Ke 等人。氧化物上的 Facet- .Nat. .，2022
DOI：10.1038/-022-28516-0
4. PNAS：利用多孔有机聚合物/金属界面引导CO2加氢至CC偶联至碳氢化合物
将二氧化碳 (CO2) 转化为燃料和化学品是减少 CO2 排放的一个有吸引力的选择。控制该过程的选择性有利于获得理想的液体燃料，但 CC 偶联是一个限制步骤，需要在反应中施加高压。最近，斯坦福大学报道了通过聚合物涂层调节负载 Ru 催化剂上的 CO2 加氢。
关键点：
1）具体而言，虽然Ru/TiO2催化剂以甲烷化为主，但将催化剂封装在亚胺基多孔聚合物层中明显改变了反应选择性，显著提高了CO和C2+烃的选择性，CO和C2+烃生成的TOF分别提高了80倍和10倍。
2）IPOP 层引起的不同动力学参数和过渡态熵增表明这些层在聚合物/金属界面上促进了不同的反应途径，这也得到了
3）鉴于其稳定性和多功能性，这种通过聚合物封装来调节活性位点的方法有可能应用于广泛的非均相催化剂。此外，研究人员设想，可以系统地设计聚合物功能以与特定中间体相互作用，并在复杂的反应网络中引导新的反应途径。
Zhou 等人，C–C 使用 /metal，PNAS，2022 年
DOI: 10.1073/pnas。
5. Angew：创纪录输出功率密度的COF膜实现热渗透能转换
工业过程产生的低品位能源（<100℃）无处不在，据估计全球30%以上的一次能源是以这种低品位能源的形式被消耗的。然而，尽管这种能源储量丰富，却并未得到有效利用。同时，利用溶液间化学势的差异，可以从溶液间的盐度梯度中获取大量能量。近日，浙江大学孙琪研究员报道了利用基于COF的离子选择性膜从低品位能源和流体体系固有的吉布斯自由能中获取能量。
关键点：
1）研究人员探究了电荷密度对同结构COF基膜离子渗透选择性和电导率的影响，除能实现更高的离子选择性外，在所研究的电荷密度范围内，更高的电荷密度还能降低跨膜离子传输屏障。
2）在模拟河口条件下，最大输出功率密度达到97 W m−2，约为商业基准的20倍。此外，通过施加温度梯度可以进一步提高功率值，当温差为60 K时，最优膜基装置的功率值达到231 W m−2。
这些发现将有助于开发有前景的能源转换系统，用于大规模可持续能源收集和为小型设备供电。
Zuo 等人，- 作者 -- 拥有 Power，Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie。
6. Angew: 硅烷锌新戊酸酯用于镍催化烯烃双官能化
苏州大学李杰等报道以有机硅金属锂试剂为原料，与Zn(OPiv)2发生金属转移反应，生成盐稳定的硅基三甲乙酸锌，生成的有机硅三甲乙酸锌在空气和潮湿气氛中表现出较好的稳定性，并在烯烃的硅基双功能化反应中展现出独特的反应活性。
关键点：
1）通过该反应，发展了一种Ni催化的位点选择性烷基化和硅化方法，提供了一种直接、简便的合成烷基改性硅烷的方法。该反应表现出广泛的底物类型和功能团兼容性。
2）通过反应动力学研究发现，提高有机锌硅烷反应性的关键是OPiv配位效应，且该反应可用于药物类似物的后期功能化，可在产物上进行广泛的衍生化，验证了该反应的应用前景。
Jixin Wang 等人，Salt- for - of ，Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI:10.1002/anie。
7. Angew：高压合成
慕尼黑大学等报道在8GPa、1400℃条件下通过添加NH4F添加剂合成了TiN和P3N5两种二元氮化物，并通过原位变温单晶XRD和STEM-HAADF表征验证了无序性和多态性之间的复杂相互作用。
关键点：
1）以TiN和P3N5为原料，通过高压合成获得了α和β两种晶体结构，两种晶体均含有致密的PN4四面体，α相中有TiN7增强三角形结构，β相中有TiN6三棱柱结构，呈现体心四方相结构。
2）DFT计算验证了α-和β-的能带位于1.6至1.8 eV之间，且利用DFT计算的材料热力学性质与实验数据符合较好。
，等人，来自 ，Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI:10.1002/anie。
8. Angew: PtZn/C催化脂肪酸脱氧还原为烯烃
长链脂肪酸可以通过直接脱氧反应生成饱和烷烃或者不饱和烯烃，但由于脂肪酸更容易通过脱羧过程发生反应，因此脂肪酸脱氧生成烯烃的选择性通常很低。
鉴于此，浙江大学付杰等报道开发了一种负载在碳基底上的原子规则排列的PtZn合金催化剂（PtZn/C），在月桂酸（酸，）脱氧生成十一烷（）和十一烯（）的反应中取得了迄今为止最好的总选择性（97%），其中以PtZn/C为催化剂的体系选择性达到了67.0%。
该结果明显高于相同反应条件下Pt/C催化剂上羧酸转化为烯烃的选择性（27.5%）。
关键点：
1）通过表征与理论计算发现，PtZn合金不仅通过提高分子切断-COO*的能垒来抑制催化反应的脱羧过程，而且降低了CO的脱附能量，提高了脱羰反应的进行性，实现了产物由烷烃到烯烃的转变。
Zihao Zhang 等人，在锌合金上形成脂肪酸，Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI:10.1002/anie。
9. AM：电化学活化合金提高OER活性
催化活性位点的数量和本征催化活性是获得优异OER电催化剂的关键。鉴于此，德国波鸿鲁尔大学等报道了均相催化剂的合成与研究，并深入表征了这种催化剂的结构。作者发现在这种多金属催化剂中，多种金属通过协同作用提高了OER反应动力学和本征催化活性。
关键点：
1）通过OER电催化反应过程中的原位碳腐蚀和Cu剥离，提高了催化剂的电化学活性表面积，使催化剂中不同金属之间能够实现更好的电子相互作用。通过电化学活化，该催化剂实现了优异的OER性能，在10 mA cm-2电流密度下实现了超低过电位（291.5±0.5 mV），Tafel斜率仅为43.9 mV dec-1。该电催化剂的性能优于RuO2，在50℃、7 M KOH电解液中，电流密度500 mA cm-2下电催化可稳定120 h。
2）通过将单纳米颗粒催化剂置于纳米电极上，结合定位TEM表征技术，表征了循环伏安处理前后催化剂的形貌变化。发现催化剂性能的提高是由于催化剂表面碳腐蚀和催化剂中Cu原子的剥离。这种催化剂设计理念结合独特的单纳米颗粒表征技术，为高性能电催化剂的开发提供了契机。
Jian Zhang 等，原位和 Cu 作为催化剂，Adv. Mater. 2022，
DOI:10.1002/adma。
10. AM：软硅胶相变直墨书写，速度快，分辨率高
软硅胶是软机器人、柔性电子、仿生学或植入式生物医学设备的理想柔性材料。然而，重力驱动的下垂、细丝拉伸和变形导致快速制造中不可避免地出现缺陷，使得使用直接墨水书写 (DIW) 技术难以获得复杂、高分辨率的 3D 硅胶结构。最近，卡尔斯鲁厄理工学院的 Wang 报道了使用 PDMS/二氧化硅纳米颗粒/蜡微粒 (PSW) 相变墨水和 HOT-DIW 3D 打印系统以增材制造高分辨率软硅胶。
关键点：
1）HOT-DIW系统具有三个可控参数：活塞压力（P）、打印头速度（VP）和喷嘴温度（T），可以比普通DIW打印机更精确地控制打印过程。PSW墨水在打印和随后的冷却过程中可以快速改变和恢复其流变性能。墨水中的蜡微粒（平均粒径3.0±0.8μm）和二氧化硅纳米颗粒（气相二氧化硅，~70nm）通过形成微米和纳米级网络成为有效的流变改性剂。PDMS（184）在固化之前是一种液态聚合物，具有非常低的模量和粘度（3.5Pa·s），并且没有屈服应力。
2）通过新型3D打印方法，可以对各种最小化、仿生和生物相容性的有机硅进行图案化，展现出其在软材料个性化制造方面的能力。有机硅打印材料的高分辨率和丰富的微结构使其在柔性电子领域得到更广泛的应用，使柔性电子更接近实际应用和市场。此外，热DIW技术的功能化和多材料打印的便利性使得制造具有空间变化功能的柔性仿生器件成为可能，例如透气性、超疏水性和形状记忆性。
该技术将加速具有多尺度结构和所需功能的软材料的制造，从而产生功能更强大的智能设备、软机器人和柔性电子产品。
Wang，，相变，快速，高柔油墨，Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma。
11. AM：具有中枢免疫调节功能的光响应疫苗CAR-M系统用于治疗炎症相关抑郁症
研究表明，小胶质细胞激活诱发的神经炎症在抑郁症的病理过程中起着至关重要的作用，因此针对中枢神经系统减轻神经炎症的策略可以为抑郁症的治疗带来新的希望。然而，目前能够通过血脑屏障（BBB）循环途径进入脑部并有效到达中枢神经系统的药物很少，这大大限制了药物对神经精神疾病的治疗作用。为了解决上述问题，南昌大学王小磊教授、张文华助理研究员、罗俊教授和潘兵兴教授开发了一种光响应体系UZPM，由蓝光产生材料NaYF4:Yb、Tm@ZIF框架（UCNP@ZIF-8）、光酸（PA）和褪黑素（MT）组成。
关键点：
1）实验通过功能性脂质体融合策略将UZPM引入巨噬细胞，并修饰细胞表面羟胺基团。醛基修饰的细胞毒性T淋巴细胞相关蛋白-4（CTLA-4）可作为嵌合抗原受体（CAR）的靶向基团，通过醛/羟胺缩合反应修饰于巨噬细胞表面，从而使CAR-M-UZPM能够精准靶向中枢神经系统M1型小胶质细胞。
2）体内外实验结果显示，CAR-M-UZPM药物递送系统能有效穿透血脑屏障，靶向作用于中枢神经系统内激活的小胶质细胞，抑制小胶质细胞M1极化，产生持续的疫苗样抗炎作用，有效阻止炎症相关抑郁症的发生和发展。
Yu Liu. 等人 -Like CAR-M with High- for - . . 2022
DOI: 10.1002/adma。
12. ACS Nano：ZnO@ZIF-8 纳米球可根据 pH 响应按需释放生物碱，协同控制青枯病
发展有效、安全的农业细菌病害防治技术具有重要意义。浙江大学赵锦浩教授和中国农科院金茂君研究员分别以ZnO纳米球和ZIF-8为核和壳，通过原位晶体生长策略制备出pH响应的核壳纳米载体（ZnO-Z），并进一步在其中负载杀菌剂小檗碱（Ber），构建出Ber@ZnO-Z用于番茄青枯病的防治。
关键点：
1）结果表明，Ber@ZnO-Z能在酸性环境下（对应番茄青枯病常发生的土壤pH值）快速释放Ber，体外实验表明，Ber@ZnO-Z的抑菌活性分别是Ber和ZnO-Z的4.5倍和1.8倍。Ber@ZnO-Z能诱导ROS的产生，进而导致DNA损伤、胞浆渗漏、细胞膜通透性改变，使得释放的Ber更容易渗透到细菌内部，与DNA结合后与ZnO-Z载体协同，高效杀灭细菌。
2）盆栽试验结果表明，Ber@ZnO-Z能显著降低病害严重程度，接种后第14天枯萎指数为45.8%，而市售小檗碱水溶液的枯萎指数为94.4%。更重要的是，ZnO-Z载体不会在植物地上部分积累，因此不会在短时间内影响植物的生长。综上所述，本项研究工作可为土传细菌病害的有效防治、促进农业可持续发展提供新的帮助。
Liang 等人。核壳 ZnO@ZIF-8 的 pH-On- 结构对 Wilt 的影响。ACS Nano。2022
DOI: 10.1021/。