有机氯硅烷是制备有机硅聚合物（如硅油、硅橡胶和硅树脂）及其他硅功能硅烷的最重要原料。在制备聚硅氧烷所用的众多有机硅单体中，甲基氯硅烷占90wt%以上，其中二甲基二氯硅烷用量最大（约80wt%）。有机硅催化剂作为有机硅单体合成技术的核心材料，受到学术界和工业界的广泛重视，研究其催化性能将是一个非常重要的课题。本研究采用溶剂热法成功制备了多孔立方铜颗粒、不同比表面积的介孔氧化亚铜微球、花状氧化铜微球等不同结构的铜催化剂，并利用扫描电子显微镜、能量色散谱、透射电子显微镜、X射线衍射仪、比表面积分析仪、程序降温及热重分析等手段对其组成和结构进行了表征。 然后将其用于催化合成二甲基二氯硅烷，并与商业铜催化剂和商业铜及其氧化物（氧化亚铜和氧化铜）进行了催化性能对比。催化结果表明，多孔立方铜粒子的二甲基二氯硅烷选择性和硅粉转化率明显优于商业铜粒子，介孔氧化亚铜微球的催化效果明显优于实心氧化亚铜微球和花状氧化铜微球，催化效果优于商业氧化铜粒子。这是因为多孔结构和较大的比表面积可以促进气体的透过，增加固体催化剂与硅粉的接触面积，从而促进二甲基二氯硅烷选择性和硅粉转化率。此外，本文还对上述铜及其氧化物（氧化亚铜和氧化铜）的形成过程和催化机理进行了初步探索，对新型结构铜催化剂对二甲基二氯硅烷的催化机理有了初步的认识。
关键词 多孔铜；氧化亚铜；氧化铜；二甲基二氯硅烷；催化剂摘要 有机氯硅烷是硅聚合物（硅油、硅橡胶、硅橡胶）和其他硅功能硅烷等最重要的原料，许多有机硅单体被制成聚硅氧烷，其中甲基氯硅烷含量超过90wt％，而二甲基氯硅烷含量约为80％。 溶液法制备催化剂是催化剂的核心材料，有机合成，硅技术等工业应用，因此研究其催化性能具有十分重要的意义。 . 一、溶剂热法制备的多孔结构铜氧化物花状氧化铜具有足够的实用性。样品成分结构与扫描电子显微镜、能量色散分光显微镜和透射电子显微镜相关。 MRI系统的快速发展为MRI数据的分析提供了一种新的途径。 １．２ 铜法多孔氧化亚铜花状氧化铜采用二甲基二氯硅烷制备，研究了与商业催化剂氧化亚铜（氧化铜铜氧化物）的催化效果，并与我们的催化剂进行比较。 催化评价结果表明，二甲基二氯硅烷选择性硅基多孔铜的催化性能优于商业铜粉，这种介孔亚铜氧化物催化材料优于亚铜氧化物催化材料。浮游状涂层还通过去除杂质和积累残余二氧化碳来提高复合材料的性能。这导致了检测气体、固体催化剂和固体质量传递的新方法的发现。该工作研究了浮游状氧化物的形成机理。 本论文以多孔铜甲基铜材料为研究对象，研制了新型结构铜催化剂和有机硅酸盐合成论文，探讨了其催化机理。 关键词：多孔铜；氧化亚铜；氧化铜；二甲基二氯硅烷；催化剂 目录 第一章 文献综述……………………………………………………………………………………………… 2 1.1 直接合成反应概述……………………………………………………………………………… 2 1.1.1 直接合成反应…………………………………………………………………………………….
２ 1.1.2 影响直接合成反应的因素………………………………………………………………………… ３ 1.2 甲基氯硅烷的研究进展………………………………………………………………………… ５ 1.2.1 甲基氯硅烷的分类………………………………………………………………………… ５ 1.2.2 甲基氯硅烷的直接合成方法………………………………………………………… ６ 1.2.3 二甲基二氯硅烷的应用…………………………………………………………………… ６ 1.3 铜及其氧化物的研究现状…………………………………………………………………… ７ 1.3.1 金属铜的研究现状………………………………………………………………………… ７ 1.3.2 氧化亚铜的研究现状…………………………………………………………………… ７ 1.3.3 氧化铜的研究现状…………………………………………………………………… ７ ８ 1.4 催化剂的应用…………………………………………………………………………………………８ 1.4.1主催化剂的影响………………………………………………………………………………． ９ 1.4.2助催化剂的影响………………………………………………………………………………． ９ 1.4.3催化剂的制备………………………………………………………………………………． ９ 1.5本课题的研究目的和意义………………………………………………１０ 第二章 多孔立方体铜粒子的制备及其对二甲基二氯硅烷催化反应的影响…１１ 2.1多孔立方体铜粒子的制备及催化性能测试…
１１ 2.1.1 直接合成反应装置…………………………………………………………………………１１ ２．1.2 反应原料与试剂…………………………………………………………１２ 2.1.3 实验仪器……………………………………………………………………１３ 2.1.4 多孔立方体铜粒子的制备过程……………………………………１４ 2.1.5 催化剂测试分析…………………………………………………………１５ 2.2 结果与讨论………………………………………………………………１６ 2.2.1 硅粉和氯甲烷对反应的影响………………………………………１６ 2.2.2 反应时间的影响………………………………………………………１６ 2.2.4 反应温度的影响………………………………………………………１９ 2.2.5 多孔铜粒子的形成机理………………………………………………２０ ２．２．６ 催化性能比较………………………………………………………… ２３ ２．３ 本章小结………………………………………………………………………………………… ２６ 第三章 介孔氧化亚铜的制备及其合成二甲基二氯硅烷………………………………………… ２７ 3．１ 介孔氧化亚铜的制备及催化性能测试…………………………………… ２７ 3．１．１ 直接合成反应装置……………………………………………………………… ２７ 3．１．２ 反应原料与试剂……………………………………………………………… ２７ 3．１．3 实验仪器………………………………………………………………………… ２７ 3．１．４ 介孔氧化亚铜的制备工艺…………………………………………………… ２７ 3．１．５ 催化剂测试分析……………………………………………………………… ２７ 3．２ 结果与讨论…………………………………………………………………… ．２９ ３．２．１ 反应温度的影响………………………………………………２９ l…………………………………………３４………………………………３６ …………………………………３８ …………………………………３９ ． ……． ……． ……． ……． ４０ …………………………………ｑ１ ． ……． ……． ……． ……． ……． ４１ ． ……． ……． ……． ……． ４１ ． ……． ……． ……． ……． ……． ４１ ． ……． ……． ……． ……． ……． ４１ ． ……． ……． ……． ……． ……． ４１ ． ……． ……． ……． ……． ……． ……． ４１ ． ……． ……． ……． ……． ……． ……． ４３ ． …． …． …． …． …． ． ． ４３ ． …． …． …． …． ． ． ４５ ． ………． …． …． …． …． …． ． ４５ ． ………． …． …． …． …． …． ． ４５ ………………………………５２ ………………………………５３ ………………………………５６ ………………………………５７ ………………………………６８ ………………………………６９ 引言 引言 有机硅材料在国民经济和高新技术中具有不可替代的重要作用，特别是具有特殊性能的新型有机硅材料附加值很高。
因此对新型有机硅材料重要单体二甲基二氯硅烷的研究具有十分重要的意义。目前用于催化合成二甲基二氯硅烷的催化剂大多为三元铜组分，其催化机理尚未研究清楚，因此对单组分铜催化剂的研究具有重要的指导意义。到目前为止，由于国外技术的保密性，我国在催化剂的研究上与国外还有很大的差距，特别是不同铜催化剂的制备方法还不成熟，国内制备方法单一，对催化剂结构的研究很少。另外工业上采用的铜催化剂大多为无序固体结构，而多孔结构催化剂具有大量的孔隙和较高的比表面积，有利于促进催化反应的进行，因此研究多孔结构铜催化剂的催化性能具有十分重要的意义。