泡沫镍自支撑电解水催化剂的制备及电催化性能研究

泡沫镍自支撑电解水催化剂的制备及电催化性能研究

概括：

随着人类社会的不断前进，能源在社会生产生活中发挥着越来越重要的作用，它带动着社会经济的快速发展，给人们的出行带来更多的便利。与此同时，我们也注意到传统化石能源在人们的不断开采下日渐枯竭，传统化石能源的大规模应用也带来了前所未有的环境污染问题。因此，开发一种清洁、可持续的新能源来替代化石能源是一个关乎人类命运的课题。氢气（H2）因其具有能量密度高、清洁可持续等优势，被认为是最有潜力替代化石能源的新能源。近年来，电解水制氢一直是能源存储与应用领域最热门的课题，研究人员致力于开发高效的阴极和阳极电催化剂，以达到促进水电解高效快速过程的目的。贵金属基电催化剂因其优异的电催化性能而受到广泛关注，但贵金属在地球上极其昂贵且稀缺，这些致命的缺陷严重限制了其大规模应用。 因此，开发廉价高效的过渡金属基电催化剂对促进析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的快速进展，从而提高水电解反应效率具有重要意义。商业化的泡沫镍（NF）具有三维多孔骨架和良好的电导性，常被用作集流体，构建性能优异的自支撑电催化剂。

通过在泡沫镍表面直接生长性能优异的电催化材料并调控其组成和形貌，可以得到具有规则排列的纳米阵列结构的自支撑电催化剂。自支撑电催化剂凭借其优异的导电性、较快的电子和材料传导速率、高度暴露的活性位点等优势，往往具有优异的HER和OER电催化性能。本文以商业泡沫镍（NF）为基底材料，通过调节负载催化剂材料的形貌和元素组成，获得了形貌规则、电催化性能优异的自支撑过渡金属电催化剂。以负载Co-MOF的泡沫镍为前驱体，通过分步煅烧和磷化工艺得到分级多孔粗糙的NiCoP@NC/NF，然后在其表面沉积非晶态纳米花，通过电化学测量方法研究了最终产品的电催化析氧性能、电催化析氢性能和整体水解性能。 以泡沫镍（NF）为模板，采用极其简单的一步溶剂热法制备了均匀负载在泡沫镍上的P掺杂MoO3/超薄纳米片电催化剂（记为P-MoO3//NF），并研究了其电催化析氧（OER）性能。具体工作如下：（1）通过分步煅烧和磷化在泡沫镍上原位生长的ZIF-67，形成具有分级多孔N掺杂非晶碳的NiCoP（记为NiCoP@NC/NF）。然后，在其表面直接电沉积非晶态纳米片形成三维纳米骨架，得到/NiCoP@NC/NF催化剂。

利用SEM、TEM、XRD、XPS等材料研究方法分析了催化剂的微观结构和结构组成；利用CV、LSV、EIS、IT等电化学测试方法研究了/NiCoP@NC/NF的电催化析氧性能和NiCoP@NC/NF的析氢性能。这种具有多级多维结构的/NiCoP@NC/NF电催化剂表现出优异的OER性能，这归因于其特殊的结构特点、丰富的暴露活性位点、在泡沫镍基质上生长NC带来的优异的导电性、高效的电子转移速率以及NiCoP@NC之间的协同效应。得到的电催化剂不仅需要极低的过电位（210 mV）就能产生-2的电流密度，而且具有优异的长期稳定性。 此外，当该催化剂与NiCoP@NC/NF组成双电极体系进行全水分解时，在碱性介质中仅需1.54V的过电位即可驱动-2的电流密度。该研究通过赋予LDHs更好的导电性和更多的活性位点，成功地提高了LDHs的OER催化活性，也为设计有效的非贵金属氧析出催化剂来取代贵金属基电催化剂开辟了新的前景。（2）采用简单的一步溶剂热策略制备了一种均匀负载在泡沫镍上的P掺杂MoO3/超薄纳米片（表示为P-MoO3//NF）新型电催化剂。

利用SEM、TEM、XRD、XPS等材料研究方法分析了催化剂的微观结构和结构组成；通过CV、LSV、EIS、IT等电化学测试方法研究了P-MoO3//NF的电催化析氧性能。得益于优异的导电性、独特的均匀纳米片异质结构、快速的电子与质量传输速率、P掺杂优化的电子结构以及协同效应，精心设计的P-MoO3//NF超薄纳米片异质结构电催化剂表现出优异的OER性能。在碱性介质中，仅需要极低的过电位（225 mV）就能驱动-2的电流密度，经过80小时的恒流测试，电催化活性没有衰减，表现出优异的稳定性。

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